面對當(dāng)前嚴(yán)峻的環(huán)境污染與能源短缺問題,探索新的能循環(huán)使用的多相催化材料應(yīng)用于有機(jī)物的轉(zhuǎn)化及污染物的降解一直是材料化學(xué)與催化化學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。雖然均相鈀催化劑催化活性高、選擇性好,但不易于回收再使用,而負(fù)載型納米鈀催化劑能解決此問題。近年來,金屬有機(jī)框架材料(MOFs)因其具有高比表面積、有序的孔結(jié)構(gòu)在氣體存儲(chǔ)/分離、催化等方面表現(xiàn)出來的優(yōu)異性能而備受關(guān)注,是優(yōu)良的催化劑載體之一。
在科技部973計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目等支持下,中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室曹榮課題組在金屬有機(jī)框架材料的催化研究中取得新進(jìn)展。該研究小組采用離子交換法,成功地將鈀納米顆粒負(fù)載于一系列胺基官能化的金屬有機(jī)框架材料上,實(shí)現(xiàn)了高效催化反應(yīng)。如將鈀納米顆粒負(fù)載在MIL-101(Cr)-NH2介孔籠中,在水中室溫下高效催化氯代芳香烴脫氯反應(yīng)(J. Catal., 2012, DOI: 10.1016/j.jcat.2012.05.003);將鈀納米顆粒負(fù)載在基于MIL-53(Al)拓?fù)錁?gòu)型的部分胺基官能化的低成本混聯(lián)MOFs材料上,能高效催化Heck反應(yīng)(ChemPlusChem, 2012, 77, 106-112);將鈀納米顆粒負(fù)載在MIL-53(Al)-NH2上,室溫下能高效催化Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)(Catal. Commun., 2011, 14, 27-31);采用浸漬法將鈀納米顆粒負(fù)載在介孔金屬有機(jī)框架材料MIL-101(Cr)籠中,能高效高選擇性催化吲哚及其衍生物C-H反應(yīng)得到C2芳香化產(chǎn)物(Chem. Eur. J., 2011, 17, 12706-12712)。
研究表明,這些催化劑非常穩(wěn)定,能催化循環(huán)使用多次而活性沒有降低,拓展了金屬有機(jī)框架材料在有機(jī)C-H活化和傳統(tǒng)的Suzuki和Heck偶聯(lián)反應(yīng)、脫氯反應(yīng)中的應(yīng)用。
此外,該研究小組還通過自組裝反應(yīng)成功將手性(Salen)Ni催化劑自負(fù)載化,在苯乙烯催化環(huán)氧化反應(yīng)中取得了較好的效果(Inorg. Chem., 2011, 50, 2191–2198)。
在科技部973計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目等支持下,中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室曹榮課題組在金屬有機(jī)框架材料的催化研究中取得新進(jìn)展。該研究小組采用離子交換法,成功地將鈀納米顆粒負(fù)載于一系列胺基官能化的金屬有機(jī)框架材料上,實(shí)現(xiàn)了高效催化反應(yīng)。如將鈀納米顆粒負(fù)載在MIL-101(Cr)-NH2介孔籠中,在水中室溫下高效催化氯代芳香烴脫氯反應(yīng)(J. Catal., 2012, DOI: 10.1016/j.jcat.2012.05.003);將鈀納米顆粒負(fù)載在基于MIL-53(Al)拓?fù)錁?gòu)型的部分胺基官能化的低成本混聯(lián)MOFs材料上,能高效催化Heck反應(yīng)(ChemPlusChem, 2012, 77, 106-112);將鈀納米顆粒負(fù)載在MIL-53(Al)-NH2上,室溫下能高效催化Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)(Catal. Commun., 2011, 14, 27-31);采用浸漬法將鈀納米顆粒負(fù)載在介孔金屬有機(jī)框架材料MIL-101(Cr)籠中,能高效高選擇性催化吲哚及其衍生物C-H反應(yīng)得到C2芳香化產(chǎn)物(Chem. Eur. J., 2011, 17, 12706-12712)。
研究表明,這些催化劑非常穩(wěn)定,能催化循環(huán)使用多次而活性沒有降低,拓展了金屬有機(jī)框架材料在有機(jī)C-H活化和傳統(tǒng)的Suzuki和Heck偶聯(lián)反應(yīng)、脫氯反應(yīng)中的應(yīng)用。
此外,該研究小組還通過自組裝反應(yīng)成功將手性(Salen)Ni催化劑自負(fù)載化,在苯乙烯催化環(huán)氧化反應(yīng)中取得了較好的效果(Inorg. Chem., 2011, 50, 2191–2198)。