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鋰電池材料輸運機理首次系統(tǒng)完備揭示


來源:新材料學院

[導讀]  日前,新材料學院研究者通過理論計算和實驗測量,首次系統(tǒng)和完備地揭示了三元層狀正極材料的鋰離子是如何脫出的輸運機理。這將為今后三元材料鋰離子動力學性質的優(yōu)化和設計,及制備高性能的鋰電池材料提供重要線索和理論指導。
中國粉體網(wǎng)訊    鋰離子電池作為一種清潔能源存儲器件,已在我們的日常生活中發(fā)揮著重要作用,比如電子器件、電動汽車和國防軍事等。三元材料是目前鋰離子電池廣泛應用的正極材料(如大多數(shù)手機和特斯拉電動汽車所采用的正極材料),也是新材料學院協(xié)同深圳企業(yè)正在開展的國家電動汽車動力電池重大創(chuàng)新工程的關鍵正極材料。隨著目前動力電池的需求越來越高,對鋰離子電池的功率密度提出了更高的要求。這就要求電池正極材料具有快速充放電的性能。影響鋰電池充放電速度最重要的因素是正極材料自身的鋰離子輸運機理(擴散路徑和擴散系數(shù))。但是目前對于三元材料的鋰離子動力學性質及調控仍然缺乏深入而系統(tǒng)的研究,如何進一步優(yōu)化三元材料的組分提高鋰離子擴散系數(shù)(兼顧結構穩(wěn)定性和成本)是該領域仍未解決的一個重要問題。

  新材料學院博士后鄭家新及12、13級碩士研究生韋屹、崔歲寒在潘鋒教授的指導和帶領下,在學院其他同學和老師的積極幫助和支持下,開展交叉學科協(xié)同創(chuàng)新,通過理論計算和實驗測量,首次系統(tǒng)和完備地揭示了三元層狀正極材料的鋰離子是如何脫出的輸運機理。采用量子化學的第一性原理的理論計算發(fā)現(xiàn)三元層狀正極材料中,存在兩種類型的鋰離子擴散通道ODH和TSH,在充電的初始階段以ODH為主,隨后以TSH為主。對于兩類通道,Ni2+和Ni3+附近的鋰離子擴散能壘最低,形成優(yōu)勢通道。同時Mn和Co等過渡金屬元素會對結構、缺陷和鋰層的層間距起到調制作用,從而間接影響鋰離子的擴散。同時他們還采用電化學的實驗測量一系列三元層狀正極材料的鋰離子擴散系數(shù),進一步驗證了他們所提出的機理和模型。這將為今后三元材料鋰離子動力學性質的優(yōu)化和設計,及制備高性能的鋰電池材料提供重要線索和理論指導。上述研究成果發(fā)表于國際著名期刊《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society,DOI:10.1021/jacs.5b04040)上。


隨脫鋰過程的進行,鋰離子擴散動力學拐點整體示意圖。I, II和III區(qū)表示充電(脫鋰)過程中的不同階段。ODH和TSH表示兩種不同的擴散路徑,橙色和綠色表示兩種不同擴散路徑起作用的區(qū)域。



計算和實驗測量的三元材料擴散系數(shù)隨鎳含量從左到右增加時的變化規(guī)律。充電狀態(tài)(SOC)為1/2和1/3的擴散系數(shù)曲線分別以紅線和黑線表示。實驗數(shù)據(jù)以藍線表示,對應右側縱坐標,SOC為1/3。


  新材料學院鄭家新博士、碩士研究生韋屹和崔歲寒為以上工作的共同第一作者。深圳參與國家動力電池汽車重大工程的企業(yè)(沃特瑪電池、天驕電池材料企業(yè))、美國阿貢國家實驗室Amine博士、美國西北太平洋國家實驗室的Wong Chongmin博士參與了本研究工作。

  本研究成功的開展得益于產(chǎn)學研的協(xié)同創(chuàng)新及國際化科研合作。以上工作得到了國家動力電池汽車重大專項、廣東省創(chuàng)新團隊、深圳市科技創(chuàng)新委基金(基金編號: ZDSY20130331145131323, CXZZ20120829172325895, JCYJ20120614150338154)資助,以及深圳市國家超算中心的支持。
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