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揭示納米鐵基/石墨烯基類芬頓催化劑的催化機理


來源:RSCA

[導讀]  科研人員還揭示了納米鐵基/石墨烯類芬頓催化劑(Fe0/Fe3O4-RGO)獨特的催化機理。

中國粉體網(wǎng)訊  石墨烯材料具有獨特的物理和化學性質(zhì),在能源、催化和環(huán)境等領(lǐng)域有廣闊的應用前景。近年來,鐵基磁性納米粒子因其價格低廉、可磁性分離、催化活性好等優(yōu)點而被用于設(shè)計和制備非均相類Fenton催化劑。經(jīng)典的芬頓 Fenton (Fe2+/H2O2) 反應可以產(chǎn)生高活性的羥基自由(•OH),然而它在降解有機污染物的應用中,由于催化劑很難進行回收再利用以及反應后產(chǎn)生大量的鐵污泥需要進一步處理等問題而受到一定限制。

近日,中國科學院新疆理化技術(shù)研究所資源化學研究室研究員張亞剛帶領(lǐng)其團隊將Fe0和Fe3O4 在納米尺度同時均勻地負載到了還原氧化石墨烯(RGO)上,得到了可磁性分離、催化活性高,可多次重復利用的納米催化劑(Fe0/Fe3O4-RGO),并將其作為非均相類Fenton催化劑用于降解水相中苯酚污染物。

 

在前期的研究工作中,張亞剛團隊通過探究氧化石墨烯的還原過程,并將其進行磁功能化,制備了不同還原程度的磁性還原氧化石墨烯材料,用于污染物雙酚A的吸附,并揭示了氧化石墨烯的還原程度對雙酚A的吸附動力學和吸附容量的影響。

 

在此基礎(chǔ)上,為了能在催化過程中實現(xiàn)催化劑可多次重復利用,科研人員以石墨烯為載體,在納米尺度下將Fe0和Fe3O4 均勻負載到石墨烯上,制備了納米鐵基/石墨烯類芬頓催化劑(Fe0/Fe3O4-RGO),將其用于催化降解水中苯酚污染物。實驗結(jié)果表明,所制備的納米催化劑 Fe0/Fe3O4-RGO 具有優(yōu)異的催化活性,30分鐘即可將苯酚100%降解,催化劑具有優(yōu)異穩(wěn)定性,并且可以多次重復利用,五次催化循環(huán)后其對苯酚的去除效率依然可以達到93%。此外,催化劑也可簡單快速地進行磁分離。

 

科研人員還揭示了納米鐵基/石墨烯類芬頓催化劑(Fe0/Fe3O4-RGO)獨特的催化機理。該催化機理以Fe0/Fe3O4/RGO 協(xié)同作用使≡Fe2+ 再生恢復為核心。Fe0納米顆粒和Fe3O4 納米顆粒在納米尺度被均勻地分散在RGO上,使更多的活性位點暴露于載體的表面。而RGO作為電子轉(zhuǎn)移介質(zhì)可以有效促進電子由Fe0 轉(zhuǎn)移給Fe3O4 使得≡Fe2+得到再生。苯酚分子與RGO之間的π-π作用使得苯酚分子可以有效地吸附在催化劑表面,增加了苯酚分子與•OH接觸的幾率;谶@些因素,使得Fe0/Fe3O4-RGO 具有優(yōu)異的類Fenton催化活性。

 

相關(guān)研究成果已申報中國發(fā)明專利,并于近期發(fā)表在RSC Advances上。這種可磁分離、高催化活性、可多次重復利用的納米催化劑的設(shè)計,為采用類芬頓反應氧化降解有機污染物催化劑的設(shè)計提供了一種新的設(shè)計思路。

 

該研究工作得到國家自然科學基金、“****”、新疆青年科技創(chuàng)新人才-杰出青年科學基金等項目的支持。


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