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寧波材料所在全固態(tài)鋰電池?zé)o鋰正極方面取得進(jìn)展


來(lái)源:寧波材料技術(shù)與工程研究所

[導(dǎo)讀]  中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所所屬新能源所研究員姚霞銀團(tuán)隊(duì)與陳亮團(tuán)隊(duì)合作,通過(guò)第一性原理計(jì)算與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方式,創(chuàng)新性地在FeS2中引入具有催化作用的過(guò)渡金屬,達(dá)到了在不犧牲電池質(zhì)量能量密度的前提下,提高FeS2在全固態(tài)鋰電池中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的目的。

中國(guó)粉體網(wǎng)訊  基于轉(zhuǎn)化反應(yīng)的黃鐵礦型FeS2具有環(huán)境友好、價(jià)格低廉以及理論比容量高(890mAg-1)等優(yōu)點(diǎn)。在鋰電池中,F(xiàn)eS2在充放電過(guò)程中會(huì)發(fā)生如下反應(yīng):




  顯然,在首次循環(huán)之后,Li-FeS2電池將變成Li-FeSy及Li-S電池。由于多硫化物的穿梭效應(yīng)、活性物質(zhì)在轉(zhuǎn)化反應(yīng)過(guò)程中的體積變化以及電絕緣性生成產(chǎn)物L(fēng)i2S/S的較差反應(yīng)動(dòng)力學(xué),導(dǎo)致FeS2在基于有機(jī)溶劑的液態(tài)電解液中表現(xiàn)出較差的電化學(xué)性能。為此,研究人員通過(guò)調(diào)整電解液的組分以降低多硫化物的穿梭效應(yīng),但多硫化物的穿梭效應(yīng)只能在一定程度上得到緩解。采用固體電解質(zhì)能完全避免多硫化物的穿梭,但在固態(tài)電池中活性物質(zhì)的體積變化對(duì)電池性能的影響比液態(tài)電池更為顯著。常用的解決手段是制備FeS2與導(dǎo)電材料的復(fù)合物,同時(shí)達(dá)到緩解循環(huán)過(guò)程中體積變化和提高反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的效果。但導(dǎo)電材料不會(huì)對(duì)電池的容量有貢獻(xiàn),從而降低電池質(zhì)量能量密度。


  針對(duì)以上問(wèn)題,中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所所屬新能源所研究員姚霞銀團(tuán)隊(duì)與陳亮團(tuán)隊(duì)合作,通過(guò)第一性原理計(jì)算與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方式,創(chuàng)新性地在FeS2中引入具有催化作用的過(guò)渡金屬,達(dá)到了在不犧牲電池質(zhì)量能量密度的前提下,提高FeS2在全固態(tài)鋰電池中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的目的。通過(guò)對(duì)比不同過(guò)渡金屬(Cu、Co和Ni)對(duì)FeS2形貌及電化學(xué)性能的影響,篩選出Co對(duì)FeS2性能具有最優(yōu)化作用(圖1)。并且所得到的Co0.1Fe0.9S2具有最小的顆粒尺寸,這有利于提高材料的比表面積,緩解循環(huán)過(guò)程中的體積變化以及減小電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中Li+的傳輸路徑。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明,是電化學(xué)反應(yīng)中的決速步驟,而Co的加入,對(duì)該反應(yīng)有明顯的促進(jìn)作用,使基于FeS2的全固態(tài)電池在500mAg-1電流密度下循環(huán)100圈后,可逆容量從197.1mAhg-1提高到543.5mAhg-1,該提升效果明顯優(yōu)于過(guò)渡金屬Cu和Ni。


  研究人員進(jìn)一步通過(guò)密度泛函理論計(jì)算的方法確定了Co摻雜后決速步能壘從2.09eV降低至1.86eV。DOS結(jié)果也顯示,由于d軌道填充作用,多一個(gè)d電子的Co使得費(fèi)米能級(jí)附近態(tài)密度提高,從而提高了電化學(xué)活性(圖2)。


  相關(guān)工作發(fā)表于ACS Nano, 2019, 13, 9551-9560,該工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2018YFB0905400)、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(51872303)、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)項(xiàng)目(2017342)等的資助。


 


圖1 Co對(duì)FeS2催化作用示意圖


 


圖2 (a) Li1.25Co0.125Fe0.875S2的結(jié)構(gòu)圖,(b) Li1.25FeS2 和 Li1.25Co0.125Fe0.875S2的電子態(tài)密度圖


(中國(guó)粉體網(wǎng)編輯整理/墨玉)

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