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新型固態(tài)電解質實現(xiàn)32mS cm-1超高室溫離子電導率!瞄準全固態(tài)電池實際應用!


來源:能源學人

[導讀]  日本東京工業(yè)大學RyojiKanno教授團隊使用高熵材料設計開發(fā)了一種具有高Li+電導率的固態(tài)電解質。

中國粉體網(wǎng)訊


【研究亮點】


固態(tài)電解質的發(fā)展使得固態(tài)電池能夠與液態(tài)電解質電池競爭,但在確保與電極的良好接觸方面仍然存在挑戰(zhàn),從而限制了實際中可使用的電極的厚度。本文利用高熵材料的特性,通過增加已知鋰超離子導體的成分復雜性,設計了一種高離子電導固態(tài)電解質,以消除離子遷移障礙,同時保持超離子傳導的結構框架。具有復雜組成的固態(tài)電解質合成相展現(xiàn)出增強的離子電導率(室溫下達到32mScm-1),且能夠在室溫下對厚鋰離子電池正極進行充電和放電,因此有可能改變傳統(tǒng)的電池配置。


【主要內(nèi)容】


全固態(tài)鋰電池引起了廣泛研究興趣,因為固態(tài)電池具有提高安全性和增強能量-功率特性的潛力。經(jīng)過數(shù)十年的研究,全固態(tài)電池能夠以>10mAcm-2的高電流密度放電。盡管這些固態(tài)電解質的電導率與液態(tài)電解質的電導率相當,但它們的剛性可能是一個缺點。由于正極活性材料的表面難以潤濕,固態(tài)電解質必須在微觀結構水平上并入電極中,從而導致其內(nèi)部存在空隙空間。這阻礙了Li+向活性材料的均勻傳輸,導致容量損失。這個問題可能在毫米厚的電極中變得更加明顯,當固態(tài)電解質的電導率較低時,歐姆壓降會增加,導致固態(tài)電池容量衰減嚴重。無機離子導體的發(fā)展歷史表明,電導率的增強是通過多重取代策略實現(xiàn)的。多重取代方法對于實現(xiàn)具有更高離子電導率的相具有前景,前提是材料具有超離子傳導路徑的特定晶體結構,例如LGPS型晶體結構。然而,還沒有實際的原理來實現(xiàn)陰離子和陽離子的組成復雜性或避免目標晶體結構的崩潰。因此,這種多元素替代策略尚未用于設計具有高電導率的超離子晶體。


鑒于此,日本東京工業(yè)大學RyojiKanno教授團隊使用高熵材料設計開發(fā)了一種具有高Li+電導率的固體Li9.54[Si1-δMδ]1.74P1.44S11.1Br0.3O0.6(LSiMδPSBrO,M=Ge,Sn,同時保留了目標LGPS型LSiPSCl晶體結構。單相LSiGePSBrO(M=Ge,δ=0.4)的體積電導率在25°C時為32mScm-1,大約是原始LGPS的三倍,是迄今為止報道的Li+導體中電導率最高的。理論計算和結構分析表明,即使LSiGePSBrO中的化學取代程度很小,也可以使離子遷移的能壘變平,從而導致該相的Li+離子電導率增強。這些極高的電導率可促進全固態(tài)電池中活性材料的有效使用,特別是具有厚正極配置的電池。具有高負載正極(厚度800μm)并采用LSiGePSBrO作為固態(tài)電解質的全固態(tài)電池在25和-10°C下表現(xiàn)出22.7和17.3mAhcm?2的放電容量,分別對應于97%和73%的活性材料利用率。這項研究強調(diào)了高離子電導率對于使用厚正極配置的全固態(tài)鋰電池充放電性能的重要性。本文提出的設計規(guī)則可以加速人們對于超離子導體的探索。



圖1|所報道的LGPS型(空心圓圈)和硫銀鍺礦型(空心方塊)電解質的晶體結構指標(t,陰離子與陽離子的體積比)與成分復雜性度量(Smix)之間的關系。



圖2|LSiPSBrO結構分析。



圖3|離子電導率。



圖4|全固態(tài)電池性能。


【文獻信息】


YuxiangLi,etal.Alithiumsuperionicconductorformillimeter-thickbatteryelectrode.Science.381,50-53(2023).


https://www.science.org/doi/10.1126/science.add7138


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