中國(guó)粉體網(wǎng)訊  

【研究背景】

全球化石燃料消費(fèi)增加導(dǎo)致氣候變化和環(huán)境退化�？稍偕�能源儲(chǔ)存系統(tǒng)是解決這個(gè)問(wèn)題的關(guān)鍵。鋰離子電池（LIBs）在能源供應(yīng)和電力方面扮演重要角色，但液體電解質(zhì)存在安全問(wèn)題。固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）具有非易揮發(fā)性和高耐受性的特點(diǎn)，受到廣泛關(guān)注。固態(tài)鋰電池（SSLBs）有望解決安全問(wèn)題，提高能源密度、功率密度并降低制造難度。已開(kāi)發(fā)多種類型的固態(tài)電解質(zhì)，包括無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)（ISEs）、固體聚合物電解質(zhì)（SPEs）和復(fù)合電解質(zhì)。然而，SSEs在實(shí)際能源存儲(chǔ)系統(tǒng)中面臨低離子電導(dǎo)率、差固體界面接觸和高電位下熱力學(xué)不穩(wěn)定等挑戰(zhàn)。為應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)，研究人員提出使用混合電解質(zhì)的策略，結(jié)合不同電解質(zhì)的優(yōu)勢(shì)以實(shí)現(xiàn)協(xié)同效應(yīng)。

【內(nèi)容簡(jiǎn)介】

本文綜述了SSLBs中常用的混合電解質(zhì)。首先介紹了固態(tài)電解質(zhì)SSEss的發(fā)展歷程以及單個(gè)SSEs的特點(diǎn)和限制。隨后，討論了針對(duì)這些限制采用替代混合電解質(zhì)的方案。接下來(lái)，重點(diǎn)強(qiáng)調(diào)了改善混合電解質(zhì)性能的最新策略，包括實(shí)現(xiàn)高離子電導(dǎo)率、降低界面阻抗和提升下一代SSLBs電極的穩(wěn)定性。最后，總結(jié)了先進(jìn)的計(jì)算技術(shù)，如密度泛函理論（DFT）計(jì)算、分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬和基于機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）的計(jì)算，并對(duì)混合電解質(zhì)面臨的主要挑戰(zhàn)和未來(lái)前景進(jìn)行了介紹。

【主要內(nèi)容】

1、發(fā)展歷程

圖1. SSEs的發(fā)展史

在過(guò)去的幾個(gè)世紀(jì)中，SSEs的研究經(jīng)歷了多個(gè)關(guān)鍵轉(zhuǎn)折點(diǎn)（圖1）。例如，在20世紀(jì)30年代初，法拉第發(fā)現(xiàn)固體PbF2和Ag2S在高溫下表現(xiàn)出令人印象深刻的離子導(dǎo)電性，從而奠定了固態(tài)離子導(dǎo)電的基礎(chǔ)。隨后，20世紀(jì)60年代成為高離子導(dǎo)率材料的重要時(shí)期，并出現(xiàn)了一些具有高離子傳導(dǎo)率的固態(tài)離子體，如Ag3SI和Na2O·11Al2O3。此后，研究人員開(kāi)始將研究范圍擴(kuò)展到包括有機(jī)聚合物材料在內(nèi)的固態(tài)離子體，如基于聚（環(huán)氧乙烷）（PEO）的電解質(zhì)。同時(shí)，研究人員還開(kāi)發(fā)了一些重要的固態(tài)離子導(dǎo)體，如LiPON。在不同的發(fā)展階段，SSEs的研究涵蓋了各種材料，包括鈣鈦礦、NASICON、LISICON、石榴石、Li2S-P2S5、LIBsH4和Li1.8N0.4Cl0.6等。隨著時(shí)間的推移，SSEs的應(yīng)用范圍擴(kuò)展到了新型鋰電池系統(tǒng)，如Li-air、Li-S和Li-Br2電池。另外，固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）的快速發(fā)展也推動(dòng)了含有SPEs的鋰-金屬-聚合物電池的應(yīng)用。最近，具有mediator離子SSEs的水電池也受到了關(guān)注。寶馬和福特汽車公司支持的科羅拉多州電池初創(chuàng)公司Solid Power在2020年開(kāi)始試生產(chǎn)創(chuàng)新的固態(tài)電池。

2、單一無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)和聚合物電解質(zhì)

無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)（ISEs），也稱為陶瓷電解質(zhì)，包括晶體、偏晶（玻璃-陶瓷）和無(wú)定形玻璃，具有傳導(dǎo)鋰離子的能力。ISEs在固體電解質(zhì)中展示了最高的熱穩(wěn)定性和離子電導(dǎo)率。它們被分為氧化物和硫化物，但氫化物型材料和鹵化物型材料的研究較少。氧化物電解質(zhì)包括NASICON、LISICON、鈣鈦礦、石榴石和LiPON。NASICON型化合物如Na1+xZr2P3-xSixO12和Li1+xMxTi2-x(PO4)3（M = Al，Cr，Ga，Ge，Sc，In，Lu，Y或La）展現(xiàn)出高離子電導(dǎo)率，寬電化學(xué)穩(wěn)定窗口（ESW）。LISICON型電解質(zhì)如Li2+2x Zn1-x XO4（X = Al、S、Si、Ge、Ti和P）通常在室溫下表現(xiàn)出較低的離子電導(dǎo)率，但是空氣中比較穩(wěn)定。鈣鈦礦型SSEs中，Li3xLa2/3-xTiO3（LLTO）具有高離子電導(dǎo)率和鋰穩(wěn)定性，而Li7La3Zr2O12（LLZO）表現(xiàn)出高離子電導(dǎo)率和氧化穩(wěn)定性。LiPON作為電解質(zhì)在與金屬鋰接觸時(shí)表現(xiàn)出高穩(wěn)定性。硫化物固體電解質(zhì)如Li10GeP2S12和Li3PS4展示出高離子導(dǎo)率和穩(wěn)定性，但對(duì)濕度和高壓氧化物陰極敏感。鹵化物固體電解質(zhì)在最近得到更多關(guān)注，但穩(wěn)定性仍是主要問(wèn)題。氫化物SSEs具有較低的離子電導(dǎo)率，需要在高溫下運(yùn)行。表1列出了一些氧化物、硫化物、鹵化物和氫化物SSEs的特性。

圖2. 不同類別固態(tài)電解質(zhì)主要特征的比較

固體聚合物電解質(zhì)（SPEs）通常由聚合物基質(zhì)和鋰鹽作為溶質(zhì)組成（表2）。其可以使用不同技術(shù)制備，主要由多種聚合物材料組成，如PEO、PEC、PPC、PTMC、PVC、PES、PAN、PA和PVDF。這些材料中，基于PEO的電解質(zhì)是研究最廣泛的，但其在商用電池中應(yīng)用受到限制。因此，研究人員嘗試通過(guò)降低PEO的結(jié)晶度和采用其他技術(shù)來(lái)提高其離子導(dǎo)電率�；�于PVDF的SPEs是下一代鋰基電池研究中的有前途的候選者，具有較強(qiáng)的極性、高介電常數(shù)、出色的化學(xué)穩(wěn)定性和與液體電解質(zhì)高親和力。同時(shí)，塑料晶體基電解質(zhì)，如琥珀腈（SN），由于高極性而表現(xiàn)出高離子導(dǎo)電性，但其低機(jī)械強(qiáng)度限制了廣泛應(yīng)用。為了解決這個(gè)問(wèn)題，可以將堅(jiān)固的聚合物納入基于SN的SSEs中，以創(chuàng)建既具有高離子導(dǎo)電性又具有足夠機(jī)械強(qiáng)度的SPEs。同時(shí)，一些聚酯基SPEs因其高電化學(xué)穩(wěn)定性，特別適合與鋰基電池中的高壓陰極一起使用。聚硅氧烷也表現(xiàn)出高離子導(dǎo)電性和良好的電化學(xué)、化學(xué)和熱穩(wěn)定性。然而，單個(gè)SPEs和ISEs的評(píng)估表明它們無(wú)法單獨(dú)滿足所有性能要求（圖2）。因此，將具有互補(bǔ)優(yōu)勢(shì)的電解質(zhì)材料結(jié)合起來(lái)制造混合電解質(zhì)是解決方案之一。這樣的剛/柔性耦合電解質(zhì)可以同時(shí)滿足電極潤(rùn)濕性、鋰離子導(dǎo)電性和機(jī)械強(qiáng)度的要求，以避免鋰枝晶在電池中的安全問(wèn)題。

3、混合電解質(zhì)

夾在陽(yáng)極和陰極之間的固體電解質(zhì)既是鋰離子導(dǎo)體又是隔膜。混合電解質(zhì)可以是SPEs中填充無(wú)機(jī)物，或SPEs中填充無(wú)機(jī)SSEs，也被稱為復(fù)合電解質(zhì)。

被動(dòng)填料包括不含鋰原子的陶瓷填料、金屬有機(jī)框架和粘土礦物。這些填料不會(huì)顯著改變聚合物電解質(zhì)的離子傳導(dǎo)機(jī)制。然而，由于它們的硬質(zhì)特性，它們不僅可以改善聚合物基質(zhì)的力學(xué)性能，還可以增強(qiáng)離子導(dǎo)電性。被動(dòng)填料可以通過(guò)兩種機(jī)制提高混合電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率。首先，它們可以物理上抑制低Tg聚合物的結(jié)晶。其次，填料和聚合物之間的路易斯酸-堿相互作用可以增強(qiáng)聚合物的流動(dòng)性，進(jìn)而提高鋰離子的導(dǎo)電性。此外，填料和鋰鹽之間的路易斯酸-堿相互作用可以改善鹽的解離，促進(jìn)鋰離子的運(yùn)輸，并增加移動(dòng)鋰離子的濃度。

活性填料生含鋰原子的陶瓷填料。這些填料在提高離子電導(dǎo)率方面更有效，因?yàn)樗鼈冎苯訁⑴cLi+傳導(dǎo)。帶有活性填料的混合電解質(zhì)可以實(shí)現(xiàn)高機(jī)械/熱穩(wěn)定性和ESW。鋰離子在帶有活性填料的混合電解質(zhì)中的傳輸通常通過(guò)與被動(dòng)填料相同的機(jī)制發(fā)生，包括抑制聚合物的再結(jié)晶和促進(jìn)鋰鹽的解離。此外，這些填料可以提供額外的離子傳播通道，進(jìn)一步提高離子導(dǎo)電性。新的離子通道可以通過(guò)生成完全滲透的填料相和建立填料-聚合物界面相來(lái)實(shí)現(xiàn)。

4、改善混合電解質(zhì)特性的策略

高能電池應(yīng)用中的混合電解質(zhì)需要在環(huán)境溫度下具有高鋰離子電導(dǎo)率、高陽(yáng)離子轉(zhuǎn)移數(shù)、高氧化穩(wěn)定性、良好的機(jī)械強(qiáng)度、卓越的化學(xué)和熱穩(wěn)定性、與電極材料的兼容性、低揮發(fā)性、極低的毒性、成本效益和環(huán)保特性。因此，設(shè)計(jì)混合電解質(zhì)以實(shí)現(xiàn)性能要求和固有特性之間的完美平衡至關(guān)重要。

4.1離子導(dǎo)電性

圖3. (a) SPEss、(b) ISEss和 (c) 混合電解質(zhì)中的鋰離子擴(kuò)散途徑

在討論如何提高混合電解質(zhì)的離子導(dǎo)電性方法之前，作者首先介紹了不同電解質(zhì)成分中鋰離子的傳輸機(jī)制（圖3a，b）。填充物在聚合物-無(wú)機(jī)混合電解質(zhì)系統(tǒng)中起著關(guān)鍵作用。填充物可以提高聚合物的流動(dòng)性（圖3c）、促進(jìn)鹽的解離、降低能量屏障、創(chuàng)造新的離子通道。被動(dòng)填料增加了低能傳導(dǎo)路徑的數(shù)量或抑制聚合物鏈的結(jié)晶，從而促進(jìn)鋰離子通過(guò)優(yōu)先離子傳導(dǎo)通道的傳輸。未來(lái)的研究可以專注于創(chuàng)造具有豐富路易斯酸位點(diǎn)的被動(dòng)填料。此外，改善填料和聚合物基質(zhì)之間界面的體積分?jǐn)?shù)可以通過(guò)增加填料含量來(lái)實(shí)現(xiàn)。對(duì)于填充物的選擇，需要考慮其化學(xué)穩(wěn)定性和與鋰金屬陽(yáng)極的相容性。此外，填充物的大小、濃度、形態(tài)、取向、表面改性以及添加小分子劑量對(duì)混合電解質(zhì)的離子導(dǎo)電率有重要影響（表3）。

圖4. 構(gòu)建混合電解質(zhì)的相關(guān)方法

為了構(gòu)建高離子電導(dǎo)率和良好潤(rùn)濕性的混合電解質(zhì)，一種方法是將聚合物溶液直接注入三維連續(xù)的無(wú)機(jī)電解質(zhì)中，形成無(wú)機(jī)電解質(zhì)的滲透網(wǎng)絡(luò)，然后通過(guò)溶劑蒸發(fā)將其固化。多孔無(wú)機(jī)電解質(zhì)的框架相可以提供快速的離子傳輸通道。另一種方法是使用電紡或各種模板來(lái)制備三維無(wú)機(jī)電解質(zhì)框架，然后進(jìn)行燒結(jié)。這種框架相可以促進(jìn)離子的快速傳輸，提高離子電導(dǎo)率，并增強(qiáng)電解質(zhì)和電極之間的界面接觸。為了提高鋰離子的傳輸數(shù)（即鋰離子轉(zhuǎn)移的數(shù)量），可以通過(guò)引入陰離子受體或?qū)㈥庪x子固定在聚合物骨架上的方法來(lái)增加。此外，無(wú)機(jī)填料具有較大的比表面積和酸性表面位點(diǎn)，可以吸引陰離子，進(jìn)一步提高鋰離子的傳輸數(shù)。（圖4）

4.2柔韌性和機(jī)械強(qiáng)度

圖5. 混合電解質(zhì)柔韌性和機(jī)械強(qiáng)度的研究

混合電解質(zhì)通過(guò)繼承單個(gè)組件的優(yōu)勢(shì)，表現(xiàn)出高柔韌性、高強(qiáng)度，適合大規(guī)模制造和實(shí)際應(yīng)用（圖5）。高機(jī)械強(qiáng)度和柔韌性的混合電解質(zhì)可以緩沖體積波動(dòng)并抑制鋰枝晶的形成。為了實(shí)現(xiàn)具有高機(jī)械強(qiáng)度和足夠伸長(zhǎng)率的混合電解質(zhì)，可以采用多層復(fù)合結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，包括薄、柔韌和粘性聚合物電解質(zhì)層以及薄硬的聚合物-陶瓷復(fù)合電解質(zhì)層。這種混合電解質(zhì)具有良好的界面接觸和機(jī)械性能，可避免鋰枝晶的發(fā)展。在實(shí)際應(yīng)用中，可以采用原位沉積、原位聚合和非溶劑技術(shù)等方法來(lái)制備薄的混合電解質(zhì)膜。對(duì)聚合物基質(zhì)材料的特性進(jìn)行優(yōu)化，可以進(jìn)一步改善混合電解質(zhì)的機(jī)械性能和柔韌性。

4.3電化學(xué)穩(wěn)定性

圖6. 混合電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性

電化學(xué)穩(wěn)定性是指固體電解質(zhì)在電場(chǎng)和電荷轉(zhuǎn)移條件下保持其結(jié)構(gòu)和化學(xué)完整性的能力�；旌想娊赓|(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定窗口決定了其與高壓陰極和鋰金屬陽(yáng)極的兼容性，是實(shí)現(xiàn)高能密度固態(tài)電池的關(guān)鍵因素（圖6）。通過(guò)電化學(xué)阻抗光譜可以測(cè)量電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性。不兼容的電極-電解質(zhì)界面可能會(huì)導(dǎo)致副反應(yīng)消耗電解質(zhì)。電解質(zhì)具有大的電位范圍有利于實(shí)現(xiàn)界面穩(wěn)定性和與高工作電壓的兼容，從而提高鋰電池的能量密度。電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定窗口可以通過(guò)LSV在半電池系統(tǒng)上測(cè)量。DFT模擬也可以預(yù)先評(píng)估固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定窗口。添加無(wú)機(jī)填料可以擴(kuò)展混合電解質(zhì)的電壓窗口，適用于高壓陰極材料。

4.4熱穩(wěn)定性

圖7. 混合電解質(zhì)的熱穩(wěn)定性

在固態(tài)電池研究中，熱穩(wěn)定性是一個(gè)重要考慮因素，因?yàn)閭鹘y(tǒng)鋰離子電池中的熱失控可能導(dǎo)致安全問(wèn)題。雖然大多數(shù)聚合物電解質(zhì)比液體電解質(zhì)更具熱穩(wěn)定性，但聚合物相在300°C以上會(huì)分解，而大多數(shù)無(wú)機(jī)電解質(zhì)在更高溫度下保持穩(wěn)定。為了提高熱穩(wěn)定性，可以在混合電解質(zhì)中添加無(wú)機(jī)填料，這些填料可以作為骨架在高溫下保持完整性，即使聚合物成分發(fā)生降解，也可以保持電極分離（圖7）。開(kāi)發(fā)了一種耐熱和耐火的納米CaCO3基復(fù)合膜，具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和極低的熱釋放，可以防止電池在高溫環(huán)境中短路。使用了嫁接硬陶瓷膜填料，制備了一種超薄的雙層固態(tài)電解質(zhì)，具有大的電化學(xué)穩(wěn)定窗口和高機(jī)械強(qiáng)度。這種聚合物-陶瓷復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)可以在火災(zāi)中保持其形狀，提高了電池的安全性能。

4.5界面問(wèn)題

圖8. 混合電解質(zhì)的界面問(wèn)題

構(gòu)建高性能固態(tài)鋰電池的最大挑戰(zhàn)是固體電解質(zhì)與陽(yáng)極和陰極之間的高界面阻抗。這種阻抗導(dǎo)致了多種問(wèn)題。為了克服這些問(wèn)題，研究人員采用了全復(fù)合方法來(lái)構(gòu)建固態(tài)電解質(zhì)，以緩解不匹配問(wèn)題（圖8）。例如，通過(guò)將間隔復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSE）添加到鋰金屬陽(yáng)極和陰極材料之間，可以改善界面接觸和離子傳輸。生成用超薄聚合物修飾的剛性陶瓷層，可以有效抑制鋰枝晶的形成，并確保電池具有穩(wěn)定的電壓區(qū)。開(kāi)發(fā)陰離子固定的固態(tài)復(fù)合電解質(zhì)，可以實(shí)現(xiàn)均勻的離子分布和無(wú)枝晶鋰沉積。電極的體積變化也會(huì)導(dǎo)致電極與固態(tài)電解質(zhì)界面的接觸惡化，增加極化，導(dǎo)致電池故障。使用固態(tài)電解質(zhì)作為電極的粘合劑或采用原位聚合技術(shù)，以建立良好的離子傳輸路徑，確�？梢猿浞掷�用活性材料，提高電池的適用性。另外，添加超薄的離子液體或離子凝膠層有助于保持固態(tài)電解質(zhì)和鋰金屬之間連續(xù)的離子通道，從而改善界面接觸。這些方法可以提高電池的性能和循環(huán)穩(wěn)定性。在混合電解質(zhì)和陽(yáng)極之間抑制鋰枝晶的形成和生長(zhǎng)仍然是一個(gè)重要挑戰(zhàn)。針對(duì)這個(gè)問(wèn)題，研究了幾種方法：1、通過(guò)在鋰陽(yáng)極表面附著穩(wěn)定的LiF主導(dǎo)的人工固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）相間層來(lái)延緩鋰枝晶的生長(zhǎng)和混合電解質(zhì)與鋰陽(yáng)極之間的相互作用。2、使用三維復(fù)合鋰陽(yáng)極，限制樹(shù)突的生長(zhǎng)，并保持連續(xù)的陽(yáng)極-電解質(zhì)接觸�；旌想娊赓|(zhì)的添加促進(jìn)了宿主材料的大量膨脹，防止裂紋形成，并保持良好的界面接觸。

5、理論計(jì)算

圖9. 混合電解質(zhì)的理論計(jì)算

為了加速新型固態(tài)電解質(zhì)材料的研究和開(kāi)發(fā)，使用先進(jìn)計(jì)算方法，如密度泛函理論（DFT）模擬、原子尺度分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）建模和人工智能（AI）/機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）技術(shù)（圖9）。這些方法有助于快速識(shí)別、設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)具有更高鋰離子傳導(dǎo)率、更高穩(wěn)定性和其他理想特性的新型固態(tài)電解質(zhì)材料，并減少試錯(cuò)實(shí)驗(yàn)的時(shí)間和成本。

使用基于第一原理密度泛函理論（DFT）計(jì)算的方法，對(duì)固態(tài)電解質(zhì)中的離子傳輸機(jī)制進(jìn)行了原子級(jí)別的能量計(jì)算，并得出了一些重要結(jié)論。借助綜合材料數(shù)據(jù)庫(kù)，第一原理研究得到了極大的推動(dòng)，可以預(yù)測(cè)新材料的性質(zhì)。通過(guò)第一原理研究，還可以探究電極和一些常見(jiàn)SSEs之間界面的化學(xué)和電化學(xué)穩(wěn)定性的熱力學(xué)性質(zhì)。這些基于第一原理的研究為我們深入了解SSEs的離子傳輸機(jī)制以及界面的化學(xué)和電化學(xué)穩(wěn)定性提供了重要的信息。分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬是一種計(jì)算模擬技術(shù)，用于評(píng)估原子和分子的物理運(yùn)動(dòng)和動(dòng)態(tài)演化過(guò)程。在研究鋰離子傳輸機(jī)制方面，MD模擬被廣泛應(yīng)用。這種模擬技術(shù)能夠提供原子和分子級(jí)別的動(dòng)態(tài)信息，幫助解釋實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果，并深入理解離子傳輸機(jī)制。AIMD模擬是一種化學(xué)上的不可知性模擬方法，比MD模擬更適合用于預(yù)測(cè)新的固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）材料。AIMD模擬可以對(duì)材料中所有離子的實(shí)時(shí)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行建模，從而可以確定離子擴(kuò)散機(jī)制中的遷移路徑等重要信息。利用AIMD模擬澄清了離子擴(kuò)散的原子級(jí)機(jī)制，并量化了快速離子導(dǎo)體的擴(kuò)散特性。AIMD模擬計(jì)算出的鋰離子電導(dǎo)率、離子傳導(dǎo)和活化能與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相一致。此外，AIMD模擬還可以直接觀察到離子動(dòng)力學(xué)，幫助理解離子跳躍機(jī)制和擴(kuò)散途徑。通過(guò)大規(guī)模的AIMD模擬，可以研究界面失效的基礎(chǔ)原子過(guò)程和界面結(jié)構(gòu)。這些模擬可以揭示施加壓力和界面附著能對(duì)鋰電池界面性能的影響，并幫助選擇最佳的固態(tài)電池設(shè)計(jì)。機(jī)器學(xué)習(xí)（ML）作為AI的一個(gè)特定子集，通過(guò)使用數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練，已經(jīng)被應(yīng)用于能源儲(chǔ)存和轉(zhuǎn)換設(shè)備領(lǐng)域，尤其是鋰電池。通過(guò)在基于ML的模型的指導(dǎo)下進(jìn)行傳統(tǒng)的DFT-MD模擬，可以評(píng)估超過(guò)12,000種不同結(jié)構(gòu)和成分的候選者，以尋找新的固體鋰離子導(dǎo)體。目前大多數(shù)基于ML技術(shù)的SSEs研究都集中在純無(wú)機(jī)陶瓷上，較少有研究人員使用ML技術(shù)來(lái)研究復(fù)合電解質(zhì)。相比無(wú)法覆蓋整個(gè)組合空間的DFT-MD篩選，ML策略可以用于探索更廣泛的組合。

【結(jié)論和展望】

本綜述總結(jié)了固態(tài)離子導(dǎo)體SSEs的研究歷史和發(fā)展，以及單一聚合物和鋰無(wú)機(jī)導(dǎo)體的特性和挑戰(zhàn)�；旌想娊赓|(zhì)作為繼承聚合物和陶瓷鋰離子導(dǎo)體優(yōu)勢(shì)的材料，在軟性聚合物和硬性無(wú)機(jī)填料之間取得了良好的平衡。文中討論了提高混合電解質(zhì)離子電導(dǎo)率、電化學(xué)穩(wěn)定性、機(jī)械穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性和界面問(wèn)題特性的策略�？偨Y(jié)了用于理解鋰離子傳輸機(jī)制和界面問(wèn)題，并識(shí)別具有理想特性的新型SSEs材料的高級(jí)計(jì)算技術(shù)，如密度泛函理論（DFT）、原子尺度分子動(dòng)力學(xué)模擬（AIMD）和人工智能/機(jī)器學(xué)習(xí)方法（AI/ML）。

未來(lái)的研究應(yīng)更深入地了解鋰離子傳輸過(guò)程和化學(xué)、電化學(xué)不穩(wěn)定性的原因，并探索可能的界面改性方法。在實(shí)現(xiàn)電網(wǎng)規(guī)模的SSLBs大規(guī)模生產(chǎn)方面，能量密度和安全性是主要的瓶頸。建議未來(lái)的研究方向著力于離子導(dǎo)電性、界面屬性、機(jī)械強(qiáng)度/柔韌性性、厚度和成本效益、計(jì)算方法等研究。

Trang Thi Vu, Hyeong Jun Cheon, Seo Young Shin, Ganghoon Jeong, Eunsol Wi, Mincheol Chang,Hybrid electrolytes for solid-state lithium batteries: Challenges, progress, and proSPEscts,Energy Storage Materials,2023,102876,ISSN 2405-8297.

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.102876.

(https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829723002556)

（中國(guó)粉體網(wǎng)編輯整理/蘇簡(jiǎn)）

注：圖片非商業(yè)用途，存在侵權(quán)告知?jiǎng)h除！