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鋰離子電池具有高比能量、長壽命等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于消費(fèi)類電子產(chǎn)品、電動(dòng)汽車以及儲(chǔ)能領(lǐng)域。不同應(yīng)用場景對(duì)高溫存儲(chǔ)有著不同程度要求，特別是手機(jī)、平板和筆記本領(lǐng)域?qū)︿囯姵馗邷卮鎯?chǔ)有明確要求。目前已經(jīng)有一些技術(shù)人員研究了不同電壓下不同溫度存儲(chǔ)對(duì)電芯性能影響，也對(duì)其有相應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了解釋。但原位定量分析高溫存儲(chǔ)電芯體積變化鮮有報(bào)道。本文主要是使用元能科技的原位產(chǎn)氣體積監(jiān)控儀（GVM2200）對(duì)比監(jiān)測了不同SOC電芯在高溫存儲(chǔ)過程中開路電壓及體積變化。

1、測試信息

1.1 測試設(shè)備：原位產(chǎn)氣體積監(jiān)控儀，型號(hào)GVM2200（IEST元能科技），可調(diào)控溫度20℃~85℃。設(shè)備外觀如圖1所示。

圖1.原位產(chǎn)氣體積監(jiān)控儀實(shí)物圖

1.2 測試參數(shù)：

1.2.1電芯信息如表1所示。

表1.電芯信息

2、結(jié)果分析

選取五個(gè)平行樣品電芯，在常溫下調(diào)整其SOC分別為100%，80%，50%，30%，0%。調(diào)整結(jié)束后電芯擱置15小時(shí)，然后啟動(dòng)原位體積監(jiān)控儀（GVM2200）記錄不同SOC電芯在85℃油浴下，電壓和體積隨時(shí)間變化情況。

2.1 電壓變化

如圖2所示：左側(cè)圖為85℃存儲(chǔ)7天的開路電壓變化曲線，右側(cè)圖為測試開始1小時(shí)的開路電壓變化曲線?？梢钥闯鲭S著存儲(chǔ)時(shí)間延長，開路電壓整體呈現(xiàn)下降趨勢，并且隨著電芯存儲(chǔ)SOC的降低，下降趨勢不斷變緩。測試初始電芯從常溫放入85℃油浴環(huán)境中，存在一段熱平衡過程，對(duì)比分析初始一小時(shí)內(nèi)的開路電壓變化（右側(cè)圖）：100%及80%SOC組電芯呈下降趨勢，50%，30%及0%組電芯則有一段上升階段。這與電芯熵?zé)嵯禂?shù)有關(guān)聯(lián)：由吉布斯自由能以及焓的定義，再經(jīng)過相應(yīng)的數(shù)學(xué)運(yùn)算可得

其中E代表開路電壓，z代表化學(xué)反應(yīng)方程式中電子的轉(zhuǎn)移數(shù)量，恒為正；T代表絕對(duì)溫度，恒為正；F為法拉第常數(shù)，恒為正；?Q代表電芯在特定SOC下的反應(yīng)熱，可正可負(fù)。電池熵變系數(shù)?E/?T是表征電池?zé)崽匦缘闹匾锢韰?shù)，它表示電池電動(dòng)勢隨溫度的變化情況，能夠反映出電池在充放電過程中的可逆產(chǎn)熱情況。熵變系數(shù)表現(xiàn)為負(fù)值時(shí)，在放電過程中電流為負(fù)值，電池可逆熵變?yōu)檎?，電池可逆熱表現(xiàn)為放熱；熵變系數(shù)表現(xiàn)為正值時(shí)，在放電過程中，電池可逆熵變?yōu)樨?fù)值，電池可逆熱表現(xiàn)為吸熱。結(jié)合①式以及初始電壓變化可知，此電芯在100%和80%SOC時(shí)，電芯從常溫放入85℃油浴環(huán)境中，電勢隨著溫度升高而降低，熵變系數(shù)?E/?T為負(fù)值，此時(shí)放電過程為放熱反應(yīng)；0%，30%，50%SOC時(shí)，電勢隨著溫度升高而升高，熵變系數(shù)?E/?T為正值，此時(shí)放電過程為吸熱反應(yīng)。也就說明電芯在充放電過程中熱效應(yīng)會(huì)隨SOC變化不斷變化。當(dāng)電池處于低荷電狀態(tài)(0%-50%SOC)時(shí)，電池內(nèi)部鋰離子嵌入正極材料中，并富集在正極周圍，當(dāng)溫度升高時(shí)，正極材料內(nèi)部的鋰離子會(huì)在熱的作用下從正極材料脫出，導(dǎo)致電池電勢升高，電池電壓不斷升高，熵?zé)嵯禂?shù)變現(xiàn)為正值。在電池位于較高的荷電態(tài)(80%-100%SOC)時(shí)，鋰離子大量嵌入到負(fù)極材料中，并富集在負(fù)極周圍，當(dāng)電池溫度升高時(shí)，一部分鋰離子在熱的作用下從石墨負(fù)極中脫出，負(fù)極的電勢升高，從而電池整體的電壓不斷降低，熵變系數(shù)表現(xiàn)為負(fù)值。在整個(gè)過程中，電解液的副反應(yīng)也會(huì)影響電池的熱特性。

圖2.開路電壓隨存儲(chǔ)時(shí)間變化曲線

2.2 體積變化

GVM2200原位監(jiān)測不同SOC電芯產(chǎn)氣隨時(shí)間變化如圖3所示：85度存儲(chǔ)7天電芯體積增加量分別為20.3%（100%SOC）、10.9%（80%SOC）、5.9%（50%SOC）、3.5%（30%SOC）、2.8%（0%SOC）。隨時(shí)間延長產(chǎn)氣量不斷增加，并且呈現(xiàn)隨存儲(chǔ)SOC增大電芯總產(chǎn)氣量增大趨勢。這種產(chǎn)氣行為主要是電解液和正負(fù)極極片綜合作用的結(jié)果。高SOC狀態(tài)下，高電勢的正極材料更容易與電解液發(fā)生副反應(yīng)，產(chǎn)生氣體。同時(shí)SOC也會(huì)對(duì)電池產(chǎn)生的氣體的種類產(chǎn)生顯著的影響，在較高的SOC下會(huì)產(chǎn)生更多種類的氣體。隨著SOC降低，電芯正極側(cè)產(chǎn)氣量逐漸降低，負(fù)極側(cè)產(chǎn)氣量逐漸增加，并且在低SOC時(shí)負(fù)極側(cè)產(chǎn)氣量遠(yuǎn)大于高SOC產(chǎn)氣量，同時(shí)在低SOC電芯下正極側(cè)產(chǎn)氣量小于負(fù)極側(cè)產(chǎn)氣量[1]，但是總體的產(chǎn)氣量比高SOC狀態(tài)下更少。

圖3.產(chǎn)氣量隨時(shí)間變化曲線

2.3 容量變化

分別監(jiān)測存儲(chǔ)前后各電芯的容量差異如下表所示：容量保持率隨存儲(chǔ)SOC增大而不斷減小，容量恢復(fù)率也不斷減小。前者主要是因?yàn)橛捎赟OC升高，引起陰極電位升高，氧化性增加，同時(shí)陽極電位降低還原性增強(qiáng)，兩者均導(dǎo)致電池自放電率增大，從而造成容量不斷衰減。不可逆容量損失可能因?yàn)楦邷卮鎯?chǔ)時(shí)存在一些副反應(yīng)，比如陽極還原電解液的這些副反應(yīng)會(huì)消耗一部分活性鋰，并且產(chǎn)物會(huì)大量沉積于陽極，沉積物中的無機(jī)組分阻礙鋰離子擴(kuò)散，使陽極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)性能下降^[2,3]。

表2.容量保持率及恢復(fù)率列表

3、小結(jié)

本文采用原位產(chǎn)氣體積監(jiān)測儀（GVM2200）原位表征了電芯在85℃高溫存儲(chǔ)過程開路電壓及體積變化，可以用于指導(dǎo)我們?cè)陔姵剡\(yùn)輸、存儲(chǔ)及工作過程中的電壓控制。同時(shí)也可以為加速老化模擬提供相應(yīng)的數(shù)據(jù)支撐。

4、參考文獻(xiàn)

[1] 王念舉，孟繁慧，于利偉，周江，高金輝，電壓對(duì)鋰離子電池高溫存儲(chǔ)產(chǎn)氣影響[J]，電源技術(shù)，2020. DOI：10.3969/j.issn.1002-087X.2020.07.007.

[2] 姚斌,滕國鵬,劉曉梅,陳偉峰,蔡毅.磷酸鐵鋰電池高溫存儲(chǔ)性能衰減機(jī)理[J].電源技術(shù),2018,(第7期).

[3] 魏治國，程成，姚汪兵等，電池電壓對(duì)鋰離子電池高溫存儲(chǔ)性能的影響［J］,電源技術(shù)， 2021.DOI：10.3969/j.issn.1002-087X.2021.03.006.