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背景

極片曲折度作為量化極片內(nèi)部離子傳輸路徑復(fù)雜程度的關(guān)鍵參數(shù)，通過(guò)表征鋰離子在孔隙網(wǎng)絡(luò)中的實(shí)際遷移路徑與理論直線距離的比值，直觀反映了離子傳輸?shù)碾y易程度。研究表明，極片曲折度與電池的倍率性能和循環(huán)壽命存在直接關(guān)聯(lián)：較低的曲折度意味著更高效的離子傳輸路徑，能夠顯著提升電池的快充能力；而過(guò)高或不穩(wěn)定的曲折度則會(huì)導(dǎo)致極化增大、容量衰減加速，嚴(yán)重影響電池的循環(huán)穩(wěn)定性。在實(shí)際應(yīng)用中，溫度作為重要的環(huán)境變量，會(huì)通過(guò)多重機(jī)制影響極片的微觀結(jié)構(gòu)和傳輸特性：一方面，溫度變化會(huì)改變電解液的黏度和離子電導(dǎo)率，影響電解液在極片孔隙中的浸潤(rùn)行為；另一方面，溫度波動(dòng)會(huì)導(dǎo)致粘結(jié)劑高分子鏈段運(yùn)動(dòng)狀態(tài)改變，進(jìn)而影響極片的孔隙結(jié)構(gòu)和機(jī)械強(qiáng)度。

因此，深入理解溫度與極片曲折度的關(guān)聯(lián)機(jī)制，不僅有助于優(yōu)化電極設(shè)計(jì)，更能為開(kāi)發(fā)適應(yīng)極端環(huán)境的高性能鋰電池提供理論指導(dǎo)，對(duì)推動(dòng)新能源技術(shù)的發(fā)展具有重要的科學(xué)意義和工程價(jià)值。

一、測(cè)試條件&方法

1.1 測(cè)試設(shè)備

極片曲折度測(cè)試：采用元能科技自研的多通道離子電導(dǎo)率測(cè)試系統(tǒng)（EIC2400M-T，IEST）如圖1所示，該設(shè)備包含4個(gè)測(cè)試通道，可實(shí)現(xiàn)對(duì)每個(gè)通道進(jìn)行獨(dú)立控溫，控溫范圍-20-80℃，可提供高純氬氛圍，實(shí)現(xiàn)多通道對(duì)稱電池的電化學(xué)阻抗譜測(cè)試。壓力范圍10~50Kg，頻率范圍100KHz~0.01Hz。

圖1. 多通道離子電導(dǎo)率測(cè)試系統(tǒng)

1.2 測(cè)試樣品

石墨負(fù)極片

1.3 測(cè)試流程

極片曲折度測(cè)試： 將樣品按照極片-隔膜-極片的順序放入治具中——>關(guān)閉設(shè)備倉(cāng)門(mén)——>對(duì)各通道進(jìn)行定量注液——>達(dá)到浸潤(rùn)時(shí)間后，自動(dòng)測(cè)試EIS——>最后通過(guò)軟件的擬合、計(jì)算得到極片的曲折度。

1.4 計(jì)算方法

麥克馬林?jǐn)?shù)計(jì)算方法：

式中：τ 為曲折度； Rion為離子電阻；A為極片面積；ε為極片孔隙率；σ為電解液電導(dǎo)率；d為極片的厚度。由于極片孔隙率的測(cè)試方法較為復(fù)雜，通常用曲折度和孔隙率的比值，即麥克馬林?jǐn)?shù)（Nm = τ / ε）來(lái)表征極片的曲折度，如式（2）所示。

利用電化學(xué)工作站測(cè)試對(duì)稱電池的阻抗，得到的EIS如圖2所示。將Nyquist圖中低頻線段延長(zhǎng)，直至與X軸相交，該交點(diǎn)與高頻線段和X軸的交點(diǎn)的差值的3倍即為該極片涂層的離子阻抗Rion。將擬合得到的離子阻抗Rion代入公式（2）中計(jì)算可得到極片的麥克馬林?jǐn)?shù)，進(jìn)而分析極片的曲折度。

圖2. 對(duì)稱電池的電化學(xué)阻抗譜圖

二、結(jié)果分析

圖3. 不同溫度下（a）25℃；（b）45℃；（c）60℃；（d）80℃

的對(duì)稱電池電化學(xué)阻抗譜圖

表1. 極片在不同溫度下的離子電阻值和麥克馬林?jǐn)?shù)

圖3為石墨負(fù)極在不同溫度下測(cè)得的EIS阻抗譜，對(duì)EIS圖譜進(jìn)行擬合得到各極片的離子電阻，再將離子電阻值代入公式 (2) ，得到極片麥克馬林?jǐn)?shù)，列于表1。從數(shù)據(jù)的趨勢(shì)可以看出，隨著溫度的升高，極片離子阻抗呈下降趨勢(shì)。

電解液的粘度是影響離子電導(dǎo)率的關(guān)鍵因素之一。根據(jù)Stokes-Einstein方程，離子的遷移速率與電解液的粘度成反比。因此，當(dāng)溫度升高時(shí)，電解液的粘度降低，鋰離子的遷移速率加快，導(dǎo)致極片的離子阻抗降低。從圖4中的折線圖可以看出，隨著溫度從25°C升高到45°C，極片麥克馬林?jǐn)?shù)從18.58降到13.5，下降率為27.34%，但60、80℃相對(duì)于45℃的下降率分別為-0.14%和1.7%，基本沒(méi)有太大的變化。

除了電解液粘度的變化，溫度也影響極片的微觀結(jié)構(gòu)，當(dāng)溫度升高時(shí)，電解液粘度降低，理論上離子電阻應(yīng)明顯降低，但高溫同時(shí)會(huì)引發(fā)極片結(jié)構(gòu)的嚴(yán)重劣化：一方面，粘結(jié)劑（如PVDF）在超過(guò)60℃后發(fā)生軟化，導(dǎo)致極片孔隙塌陷、孔徑縮小，孔隙率降低，延長(zhǎng)了離子傳輸路徑；另一方面，熱膨脹差異造成涂層與集流體界面剝離，形成離子傳輸"死區(qū)"。這兩種結(jié)構(gòu)損傷會(huì)導(dǎo)致離子電阻增加，從而抵消了因粘度下降帶來(lái)的傳輸改善，最終表現(xiàn)為60-80℃高溫區(qū)間離子電阻無(wú)明顯下降。這一競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制表明，單純依賴電解液優(yōu)化無(wú)法突破高溫性能瓶頸，必須同步提升極片的熱穩(wěn)定性。

圖4. 不同溫度下的麥克馬林?jǐn)?shù)變化折線圖

三、總結(jié)

本文通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)試了石墨負(fù)極在不同溫度下的離子電阻變化，發(fā)現(xiàn)溫度對(duì)極片離子阻抗有顯著影響。隨著溫度升高，極片離子阻抗呈下降趨勢(shì)，但當(dāng)溫度過(guò)高時(shí)，極片結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯變化，導(dǎo)致即使電解液粘度降低，離子阻抗也不再顯著下降。這一現(xiàn)象表明，通過(guò)測(cè)試不同溫度下的極片曲折度變化，可以快速評(píng)估極片的高溫穩(wěn)定性。

這一發(fā)現(xiàn)為電極材料研發(fā)提供了一些思路：一方面，可以通過(guò)溫度-阻抗關(guān)系研究確定極片浸潤(rùn)工藝的最佳溫度窗口；另一方面，針對(duì)高溫應(yīng)用場(chǎng)景，需要重點(diǎn)開(kāi)發(fā)具有以下特性的新型材料體系：1）高溫穩(wěn)定性更優(yōu)的電解液配方；2）抗熱變形能力更強(qiáng)的極片工藝；3）耐高溫的粘結(jié)劑體系。這些研究方向?qū)⒂兄谔嵘囯姵卦趯挏赜驐l件下的性能表現(xiàn)。科研工作者可以通過(guò)測(cè)試極片在不同溫度下的離子電阻變化，建立一種快速評(píng)估極片高溫穩(wěn)定性的有效方法。

聯(lián)系我們

元能科技是一家專注于鋰離子電池檢測(cè)儀器研發(fā)與生產(chǎn)的高新技術(shù)企業(yè)，致力于為全球新能源領(lǐng)域提供領(lǐng)先的檢測(cè)解決方案與服務(wù)。

元能科技注重前沿技術(shù)研發(fā)，擁有材料、物理、化學(xué)、電化學(xué)、光學(xué)、機(jī)械、電子、計(jì)算機(jī)、人工智能等多學(xué)科多專業(yè)交叉的研發(fā)團(tuán)隊(duì)，圍繞表征方法、設(shè)備技術(shù)、應(yīng)用方案等開(kāi)展自主研發(fā)，推出多款行業(yè)領(lǐng)先的新型儀器，獲得了多項(xiàng)發(fā)明專利及實(shí)用新型專利，服務(wù)于全球眾多材料企業(yè)、電芯企業(yè)、終端企業(yè)、科研院所、高校及政府檢測(cè)單位。同時(shí)，元能科技積極推動(dòng)建立行業(yè)上下游規(guī)范統(tǒng)一的檢測(cè)方法，主導(dǎo)或參與制定多項(xiàng)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)、行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)及團(tuán)體標(biāo)準(zhǔn)，參與國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，助力新能源行業(yè)的創(chuàng)新與發(fā)展！