編號：CPJS02189
篇名：SO_2對MnO_x/PG催化劑低溫脫硝的影響機(jī)理研究
作者：張翠平； 張先龍； 吳雪平； 張連鳳； 張恒建； 楊�？�；
關(guān)鍵詞：MnOx/PG催化劑； 硫酸銨鹽； MnSO4； 熱處理；
機(jī)構(gòu)： 合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院；
摘要： 采用等體積浸漬法制備了錳氧化物負(fù)載凹凸棒石(MnO x/PG)低溫SCR催化劑,通過SO2暫態(tài)響應(yīng)、程序升溫表面反應(yīng)(TPSR)等實驗技術(shù)研究了煙氣中SO2對催化劑SCR脫硝活性的影響行為.采用程序升溫脫附(TPD)、BET比表面及孔徑分布測定、XPS等表征技術(shù)對催化劑硫中毒的機(jī)理及化學(xué)本質(zhì)進(jìn)行了深入分析.結(jié)果表明,低溫下煙氣中SO2對MnO x/PG催化劑的SCR脫硝活性存在顯著的抑制作用,催化劑中毒主要由煙氣中SO2的催化氧化引起.一方面SO2氧化為SO3后與NH3及H2O競爭反應(yīng)形成復(fù)雜的硫酸銨鹽堵塞催化劑孔道,另一方面與活性組分MnO2結(jié)合形成MnSO4使得部分活性組分形態(tài)發(fā)生變遷.其中硫酸銨鹽的形成可通過適當(dāng)?shù)臒崽幚淼靡匀コ?而MnSO4則不可恢復(fù),但催化劑SCR活性卻顯著增加,表明MnSO4的形成不是催化劑失活的主要因素.吸附態(tài)的硫可顯著增加催化劑表面酸性,因此對SCR活性有促進(jìn)作用.催化劑失活主要機(jī)理為:由氣相SO2的連續(xù)氧化并與NH3相結(jié)合形成硫酸銨鹽,并且在低溫下難以分解,以致堵塞催化劑活性中心.
