編號:CPJS03830
篇名:以類水滑石為前驅(qū)體的Cu/Zn/Al/(Zr)/(Y)催化劑制備及其催化CO2加氫合成甲醇的性能
作者:高鵬[1,2] ;李楓[2] ;趙寧[2] ;王慧[1] ;魏偉[1] ;孫予罕[2,3]
關(guān)鍵詞:類水滑石前驅(qū)體 助劑 CU ZN Al催化劑 二氧化碳加氫 甲醇
機構(gòu): [1]中國科學(xué)院上海高等研究院,溫室氣體與環(huán)境工程研究中心; [2]中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所,煤轉(zhuǎn)化國家重點實驗室; [3]中國科學(xué)院上海高等研究院
摘要: 采用共沉淀法合成了Cu:Zn:Al:Zr:Y原子比分別為2:1:1:0:0、2:1:0.8:0.2:0、2:1:0.8:0:0.2和2:1:0.8:0.1:0.1的Cu/Zn/Al/(Zr)/(Y)類水滑石化合物.將前驅(qū)體材料在空氣中500℃焙燒后得到復(fù)合金屬氧化物,并將其用于CO2加氫合成甲醇反應(yīng).采用X射線衍射(XRD)、熱重(TG)分析、N2吸附、氧化亞氮(N2O)反應(yīng)吸附、氫氣程序升溫還原(H2-TPR)和H2/CO2程序升溫脫附(H2/CO2-TPD)技術(shù)對所制備的樣品進(jìn)行表征.結(jié)果表明, Zr和Y的引入使得催化劑BET比表面積大幅增加,金屬銅的比表面積和分散度均按以下順序依次增加:Cu/Zn/Al〈Cu/Zn/Al/Zr〈Cu/Zn/Al/Y〈Cu/Zn/Al/Zr/Y,然而,強堿位數(shù)目占總堿位數(shù)目的比例的變化順序為:Cu/Zn/Al〈Cu/Zn/Al/Y〈Cu/Zn/Al/Zr/Y〈Cu/Zn/Al/Zr.活性評價結(jié)果揭示CO2轉(zhuǎn)化率取決于金屬銅的比表面積,甲醇選擇性則隨強堿位比例的增加而線性增加.因而, Zr和Y的引入有利于甲醇的合成, Cu/Zn/Al/Zr/Y催化劑上的甲醇收率最高.