編號：FTJS05902
篇名：銀/氧化鋁催化乙醇選擇性還原氮氧化物過程中典型中間體的吸附態(tài)研究
作者：鄧華[1] ;余運(yùn)波[1] ;賀泓[1]
關(guān)鍵詞：銀 氧化鋁 氮氧化物 選擇性催化還原 密度泛函理論
機(jī)構(gòu)： [1]中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心,環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,北京100085
摘要： 機(jī)動車污染物排放是我國大氣復(fù)合污染形成的重要原因之一.盡管柴油車在我國機(jī)動車保有量中所占比例不到20%,但其排放的顆粒污染物（PM）和氮氧化物（NOx）分擔(dān)率均超過60%.因此,控制柴油車尾氣排放成為我國亟待解決的大氣污染問題.目前,氨選擇性催化還原NOx技術(shù)（NH3-SCR）已規(guī)模化應(yīng)用于柴油車污染排放控制,出于安全性考慮,以尿素水溶液作為氨的來源.但NH3-SCR技術(shù)應(yīng)用于柴油車尾氣凈化存在如下缺點(diǎn)：需要布建龐大的尿素添加基礎(chǔ)設(shè)施、后處理系統(tǒng)復(fù)雜等.與此相反,以車載燃油為還原劑來源的HC-SCR技術(shù)可有效規(guī)避上述難題,展現(xiàn)了較好的應(yīng)用前景.但是,直接以柴油為還原劑時(shí),HC-SCR對NOx凈化的效率還難以滿足日益嚴(yán)格的排放法規(guī)的要求,因此需要深入研究HC選擇性還原NOx的微觀機(jī)制與構(gòu)效關(guān)系,并以此為指導(dǎo),發(fā)展以車載燃料為還原劑來源的高效凈化NOx的新原理和新方法.已有的研究表明,銀/氧化鋁（Ag/Al2O3）具有優(yōu)異的催化乙醇選擇性還原NOx的能力,是最有希望應(yīng)用于柴油車尾氣NOx凈化的催化劑-還原劑組合體系.鑒于此,本論文以Ag/Al2O3催化劑上乙醇-SCR反應(yīng)為研究對象,以密度泛函理論計(jì)算方法（DFT）搭建了Ag/Al2O3催化劑的理論模型,考察了反應(yīng)物乙醇（CH3CH2OH）、關(guān)鍵中間體（烯醇式物種CH2=CHO-和-NCO）在Ag/Al2O3催化劑上的吸附特征,采用電子態(tài)密度分析（DOS）研究了以上物種被活化的電子機(jī)制,以期甄別Ag/Al2O3催化乙醇選擇性還原NOx的活性位結(jié)構(gòu),為高性能的HC-SCR催化劑設(shè)計(jì)提供指導(dǎo).依據(jù)化學(xué)態(tài)的不同,Ag/Al2O3催化劑上活性組分銀可分為：高度分散的離子態(tài)（Ag＋、在催化劑表面以Ag-O形式存在）、部分氧化團(tuán)簇（Agn^δ＋）和金屬顆粒銀（Agn^0）,其中氧化態(tài)的銀是催化乙醇選擇性還原NOx的活性組分.Al2O3載體的主要暴露晶面為（110）和（100）,在上
