編號:NMJS05845
篇名:鈦氧納米管固載Rh催化劑催化腈基烯烴氫甲酰化反應(yīng)性能
作者:李君[2] ;陳雅[1] ;蔣宇杰[1] ;朱寶林[1] ;張守民[1] ;黃唯平[1]
關(guān)鍵詞:鋯摻雜 鈦氧納米管 Rh催化劑 氫甲; 2-甲基-3-丁烯腈 B酸
機構(gòu): [1]南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院天津化學(xué)化工協(xié)同創(chuàng)新中心先進能源材料化學(xué)教育部重點實驗室,天津300071; [2]大慶職業(yè)學(xué)院化學(xué)工程系,黑龍江大慶163255
摘要: 為了調(diào)控含腈基功能烯烴的催化氫甲酰化反應(yīng),設(shè)計合成了不同表面酸性的鈦氧納米管和Zr-摻雜鈦氧納米管負載Rh催化劑(Rh/TNTs,Rh/Zr-TNTs).隨Zr摻雜量的增加,Zr-摻雜鈦氧納米管的表面酸性提高.用XRD、XPS、FT-IR、TEM和低溫N2吸脫附等對所合成的催化劑進行了結(jié)構(gòu)及組成表征.催化劑沒有顯現(xiàn)出與Rh和Zr相關(guān)的XRD衍射峰,Rh在納米管中高度分散; Zr-摻雜鈦氧納米管的比表面積比純鈦氧納米管的要高,催化劑的比表面積隨著載Rh量的增加而減小,其中Rh0百分率也會降低; FT-IR測試結(jié)果表明,催化劑中Rh能對CO進行端基羰基式化學(xué)吸附.以2-甲基-3-丁烯腈為底物,評價所合成的催化劑對含腈基功能烯的氫甲酰化的催化性能,催化活性隨載Rh量而變化,最佳值為0.13 w; 提高催化反應(yīng)溫度雖能增加2-甲基-3-丁烯腈的轉(zhuǎn)化率,但也有利于它的異構(gòu)化; 和Rh/TNTs相比,Rh/Zr-TNTs要求的催化溫度稍高,Rh/Zr-TNTs表面更強的B酸性有利于催化反應(yīng)生成直鏈產(chǎn)物醛.催化劑Rh/Zr-TNTs中的L酸催化活性中心和表面的B酸協(xié)同效應(yīng)是催化2-甲基-3-丁烯腈生成直鏈醛的主要因素.