編號：NMJS07238
篇名：雙層石墨烯層間限域CO氧化反應(yīng)的密度泛函研究
作者：崔樹穩(wěn) 李璐 魏連甲 錢萍
關(guān)鍵詞： 石墨烯 限域反應(yīng) 密度泛函理論 反應(yīng)能壘
機構(gòu)： 滄州師范學(xué)院物理與信息工程學(xué)院 中國科學(xué)院力學(xué)研究所 北京科技大學(xué)數(shù)理學(xué)院
摘要： 利用密度泛函理論,研究了雙層石墨烯層間一氧化碳(CO)與氧(O)的氧化反應(yīng),獲得了雙層石墨烯層間距與反應(yīng)能壘的定量關(guān)系.計算結(jié)果表明反應(yīng)初態(tài)、過渡態(tài)、末態(tài)體系總能以及反應(yīng)能壘對層間距離變化敏感:隨著層間距的逐漸縮小,反應(yīng)能壘逐漸增加.因此,改變雙層石墨烯層間間距可以實現(xiàn)反應(yīng)能壘的原子級調(diào)控.通過差分電荷密度分析體系的電子結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)當雙層石墨烯層間距較小時,過渡態(tài)O—C=O中碳原子與石墨烯上下層中的碳原子之間有明顯的電荷堆積,出現(xiàn)sp軌道雜化,導(dǎo)致二者相互作用增強,在z軸方向受到束縛力,難以與吸附在石墨烯表面的氧原子形成較弱的O—C鍵,阻礙了過渡態(tài)O—C=O的形成.通過調(diào)控雙層石墨烯間距,可以降低一氧化碳氧化反應(yīng)能壘.該研究可為石墨烯的應(yīng)用以及新型碳基插層復(fù)合材料的制備提供一定的理論支撐.
