編號(hào)：CYYJ02337
篇名：噻吩硫摻雜氮化碳促進(jìn)n-π*電子躍遷增強(qiáng)光催化活性
作者：葛飛躍 黃樹(shù)全 顏佳 景立權(quán) 陳烽 謝萌 徐遠(yuǎn)國(guó) 許暉 李華明
關(guān)鍵詞： 噻吩 碳氮化物 硫元素的孤對(duì)電子 n-π*電子躍遷 可見(jiàn)光催化
機(jī)構(gòu)： 江蘇大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院 江蘇大學(xué)能源研究院 江蘇大學(xué)藥學(xué)院
摘要： 光催化技術(shù)是一種綠色的化學(xué)技術(shù),它可以利用取之不盡的太陽(yáng)能來(lái)降解有毒污染物或者分解水產(chǎn)生氫氣等.毋庸置疑,這項(xiàng)技術(shù)的核心是半導(dǎo)體光催化劑,在太陽(yáng)光的照射下,半導(dǎo)體產(chǎn)生電子-空穴對(duì),分別遷移至表面參與氧化還原反應(yīng).然而,半導(dǎo)體光催化劑中電子和空穴易快速?gòu)?fù)合以及其對(duì)太陽(yáng)能中占主導(dǎo)的可見(jiàn)光利用率較低阻礙了其在實(shí)際中的應(yīng)用.因此,解決這些問(wèn)題,實(shí)現(xiàn)光催化技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用,成為更多研究者關(guān)注的焦點(diǎn).石墨相碳氮化物(g-C3N4)作為一種新型的聚合物半導(dǎo)體,因其來(lái)源豐富、合成簡(jiǎn)便、化學(xué)和物理性質(zhì)穩(wěn)定以及能帶結(jié)構(gòu)可調(diào)而吸引了研究人員的興趣,但是它仍然存在上述問(wèn)題.目前,提高g-C3N4光催化性能的方法大致有以下三種:改變形貌或進(jìn)行元素?fù)诫s以調(diào)節(jié)能帶結(jié)構(gòu),與其他半導(dǎo)體復(fù)合構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)來(lái)加速光生載流子的遷移,拓展可見(jiàn)光吸收范圍.g-C3N4的光催化活性主要受自身骨架結(jié)構(gòu)中的π電子傳輸影響,但π電子只能在波長(zhǎng)<420 nm的高能量光下才能被激發(fā).研究可知,設(shè)計(jì)N原子上孤對(duì)電子暴露于平面外部的氮化碳結(jié)構(gòu),在可見(jiàn)光激發(fā)下即可產(chǎn)生n-π*電子躍遷,獲得顯著增強(qiáng)的光吸收能力,從而提升光催化活性.然而,這些研究?jī)H關(guān)注了g-C3N4中N原子上孤對(duì)電子形成的n-π*躍遷,并未研究外來(lái)材料雜原子上的孤對(duì)電子是否具有相似的作用.因此,利用合適的、含孤對(duì)電子的材料來(lái)修飾g-C3N4,也有可能獲得類似的n-π*電子躍遷.本工作以含芳香環(huán)結(jié)構(gòu)的噻吩基丙二酸(ThA)與尿素作為前驅(qū)體,通過(guò)熱聚合方法合成了具有高效n-π*電子躍遷的CN-ThAx材料,并在可見(jiàn)光條件下,通過(guò)降解雙酚A以及分解水實(shí)驗(yàn)測(cè)試其光催化性能.采用漫反射光譜(DRS)、光致發(fā)光光譜(PL)、理論計(jì)算、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)和X射線光電子能譜(XPS)�
