編號(hào):FTJS08680
篇名:Ce改性錳酸鑭催化劑的制備及脫硝性能研究
作者:郭家秀 史雪珂 范愛東 李建軍 楚英豪 袁山東
關(guān)鍵詞: Ce改性 錳酸鑭 脫硝
機(jī)構(gòu): 四川大學(xué)建筑與環(huán)境學(xué)院 國家煙氣脫硫工程技術(shù)研究中心 四川大學(xué)新能源與低碳技術(shù)研究院
摘要: 為了提高鈣鈦礦型錳酸鑭的脫硝性能,采用檸檬酸溶膠-凝膠法一步合成一系列Ce改性的鈣鈦礦型La-Mn復(fù)合氧化物催化劑,并利用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、掃描電鏡(SEM)、N2吸脫附(BET)和程序升溫技術(shù)(H2-TPR/NH3-TPD)表征方法對(duì)其結(jié)構(gòu)、形貌、組成、表面物理化學(xué)性質(zhì)等進(jìn)行表征。活性測(cè)試結(jié)果表明:Ce改性后的鈣鈦礦型La-Mn復(fù)合氧化物催化劑的脫硝性能均得到了提升,當(dāng)Ce∶Mn摩爾比為0.2時(shí),催化劑具有最優(yōu)異的脫硝活性,在135℃時(shí)可達(dá)到90%的NOx轉(zhuǎn)化率,在135~260℃的溫度窗口范圍內(nèi)保持90%以上的NOx轉(zhuǎn)化率。XRD結(jié)果表明:Ce改性后的鈣鈦礦型La-Mn復(fù)合氧化物具有多孔結(jié)構(gòu)并能保持LaMnO3.15的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。然而,Ce離子并沒有完全進(jìn)入鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中,部分以氧化物的形式覆蓋在催化劑表面,同時(shí),導(dǎo)致晶格中部分Mn以Mn3O4的形式從鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中溢出,從而保持結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性和電荷平衡。SEM和BET結(jié)果表明:引入Ce后,催化劑的比表面積增加,提供更多的活性位點(diǎn),促進(jìn)脫硝反應(yīng)的進(jìn)行。XPS結(jié)果表明:Ce改性后的催化劑會(huì)產(chǎn)生更多的Mn4+以及化學(xué)吸附氧,促進(jìn)了NO的氧化。程序升溫技術(shù)結(jié)果表明:Ce改性后的催化劑具有更優(yōu)異的氧化還原性能以及更多的酸性位點(diǎn),有利于脫硝反應(yīng)的進(jìn)行。因此,Ce改性錳酸鑭會(huì)通過促進(jìn)NO的氧化和NH3的吸附來提高脫硝性能。