編號：CYYJ01797
篇名：超臨界CO2脫附作用調(diào)控負載納米顆粒結(jié)晶動力學研究
作者：喬國岳 劉居陶 孫劍飛 徐琴琴 銀建中
關(guān)鍵詞： 超臨界CO2脫附 介孔材料 快速泄壓 結(jié)晶動力學 納米顆粒
機構(gòu)： 大連理工大學化工學院 青島科技大學機電工程學院
摘要： 依據(jù)經(jīng)典成核理論和超臨界領(lǐng)域中的結(jié)晶動力學相關(guān)模型,分析影響成核速率的主要因素及其規(guī)律。研究共溶劑輔助超臨界CO2溶解無機鹽,在SBA-15介孔材料表面沉積實驗的結(jié)果,發(fā)現(xiàn)伴隨初始階段的泄壓速率逐步提升(0.05~18 MPa/min,20~14 MPa),載體所負載的納米顆粒的粒徑逐漸減小至1.5 nm左右,與典型的晶核尺寸1 nm相接近,而擔載量卻出現(xiàn)逐漸增加的趨勢。晶體的臨界成核半徑取為0.5 nm,通過Türk模型和Debenedetti模型計算超臨界流體快速膨脹(RESS)工藝其噴嘴內(nèi)的成核速率,與超臨界反溶劑(SAS)群體平衡模型(PBM)的邊界條件即SAS過程的初始成核速率相比較,三者的成核速率相接近,且利用快速泄壓方法的沉積實驗結(jié)果與按Cu擔載量所估算的成核速率相接近。分析在沉積反應后的泄壓階段,超臨界條件下的CO2的脫附作用,可能成為吸附于載體表面的前驅(qū)物離子結(jié)晶的誘導因素。并且CO2瞬時脫附量能夠調(diào)控負載型納米顆粒的成核速率,同時控制復合材料的金屬擔載量。為研究微觀尺度下SAS過程的實現(xiàn)提供了實驗與理論基礎(chǔ)。
