編號(hào)：FTJS09105
篇名：通過聚合物脫鹵策略合成氧化硼摻雜碳及其高效O2還原制H2O2
作者：常營娜 李佳偉 馬駿 劉昱 邢蓉 王亞群 張國新
關(guān)鍵詞： 密度泛函理論計(jì)算 電催化劑 硼摻雜 電化學(xué) 硼原子 脫鹵 活性位點(diǎn)
機(jī)構(gòu)： Institute of New Energy on Chemical Storage and Power Sources Shandong University of Science and Tec
摘要： O2通過電化學(xué)法直接合成H2O2是目前最有可能替代工業(yè)上高耗能的蒽醌氧化/還原法的合成方法,但其一直受限于難以開發(fā)出高效且低成本的電催化劑.在此,我們通過聚合物脫鹵的綠色策略合成了氧化硼摻雜碳(O-BC)材料,將其用作2e-氧還原反應(yīng)(ORR)的電極材料,采用電化學(xué)的方法制備H2O2.通過實(shí)驗(yàn)調(diào)控硼源(H2BO2)的用量和退火溫度,優(yōu)化了O-BC材料的催化活性.電化學(xué)測試表明:最佳的O-BC-2-650樣品表現(xiàn)出高達(dá)98%的H2O2選擇性;在H型堿性電解槽中H2O2平均產(chǎn)率為412.8 mmol gcat.-1H-1.密度泛函理論計(jì)算模擬表明:與一個(gè)氧原子相連的硼原子是最佳的活性位點(diǎn),在吸附O2的氫化過程中獲得最低的吉布斯自由能差(ΔG)0.03 e V;而沒有與氧原子相連或者與兩個(gè)氧原子相連的B原子則具有較大的ΔG(分別為0.08和0.10 e V).這項(xiàng)工作詳細(xì)報(bào)道了一種用于生產(chǎn)H2O2的新型綠色低成本的無金屬電催化劑的調(diào)控合成方法.
