編號(hào)：CYYJ02821
篇名：不同結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑合成不同硅含量SAPO-34分子篩的酸性質(zhì)
作者：王磊 孫毯毯 閆娜娜 劉曉娜 馬超 徐舒濤 郭鵬 田鵬 劉中民
關(guān)鍵詞： SAPO-34 有機(jī)模板劑 酸性質(zhì) 固體核磁 結(jié)構(gòu)精修 硅分布 多孔材料
機(jī)構(gòu)： 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院 中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 大連理工大學(xué)張大煜學(xué)院
摘要： SAPO-34分子篩由于其獨(dú)特的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和適宜的酸性,在以甲醇制烯烴(MTO)和氨氣選擇性催化還原NOx(NH3-SCR)為代表的系列催化反應(yīng)中顯示了優(yōu)良的性能,因此吸引了研究者的廣泛關(guān)注。但是,在合成過程中如何通過選擇有機(jī)模板和控制硅含量來得到合適酸量的SAPO-34催化劑是極具挑戰(zhàn)的。本文中,四個(gè)系列的SAPO-34分子篩,即分別由四乙基氫氧化銨(TEAOH)、二異丙胺(DIPA)、正丁胺(nBA)和嗎啉(MOR)為有機(jī)模板劑合成不同硅含量的樣品,通過熱重量分析(TG),結(jié)構(gòu)精修和固態(tài)核磁進(jìn)行了研究。TG和結(jié)構(gòu)精修結(jié)果顯示在TEAOH和DIPA合成的SAPO-34分子篩cha(一種復(fù)合結(jié)構(gòu)單元)籠子中只有一個(gè)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑而MOR和nBA合成的SAPO-34分子篩的cha籠中有兩個(gè)。采用固態(tài)核磁氫譜(1H ss-NMR)探究堿性探針分子氘代乙腈(CD3CN)和分子篩骨架之間主客體的相互作用,并對(duì)其酸性(酸量和酸強(qiáng)度)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。例如,TEAOH合成的SAPO-34分子篩隨著硅含量的增加酸強(qiáng)度增加而酸量卻保持著不變。而DIPA合成的SAPO-34,與前者存在較大的差異,即隨著硅含量的上升,酸量顯著下降而酸強(qiáng)度只發(fā)生了微小的變化。該工作為SAPO-34分子篩催化劑酸性的定向調(diào)變提供了理論基礎(chǔ)。
