編號：FTJS09340
篇名：過渡金屬摻雜錫基氧化物固溶體催化碳煙燃燒
作者：王寶欽 王犇 冷雨凝 王仲鵬 李華芳 盛會 劉偉 王立國
關(guān)鍵詞： 二氧化錫 固溶體 過渡金屬 碳煙顆粒 催化氧化
機構(gòu)： 濟南大學(xué)水利與環(huán)境學(xué)院
摘要： 采用十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)輔助共沉淀法制備了過渡金屬(Mn、Fe、Co和Ni)摻雜的介孔錫基固溶體氧化物,用于柴油車碳煙的催化燃燒。利用XRD、SEM、氮氣吸脫附、拉曼光譜、氫氣程序升溫還原(H2-TPR)和FTIR等手段對催化劑理化性質(zhì)進(jìn)行表征;采用程序升溫氧化技術(shù)(TPO)研究催化碳煙的燃燒活性。少量過渡金屬摻雜SnO2可形成四方金紅石結(jié)構(gòu)的氧化物固溶體;經(jīng)過在馬弗爐中800℃煅燒6 h后,SnO2基固溶體的納米球直徑為20~30 nm,氧化物仍能保持相對較大的比表面積(20~40 m2·g-1),同時過渡金屬摻雜增大了孔徑尺寸;固溶體中過渡金屬和Sn存在強相互作用,改善了表面氧的移動性和氧化還原性能。過渡金屬摻雜誘導(dǎo)固溶體產(chǎn)生結(jié)構(gòu)缺陷,促進(jìn)了表面氧的可移動性,這也有利于表面氧化反應(yīng)進(jìn)行。與非催化反應(yīng)相比,SnO2催化劑表現(xiàn)出良好的碳煙催化燃燒活性,而摻雜過渡金屬后其活性和選擇性進(jìn)一步提升,且碳煙燃燒速率加快,這與其提高的氧化還原能力、增加的表面氧空位以及改善的孔結(jié)構(gòu)有關(guān);其中MnSn具有最佳的催化活性,其碳煙起燃溫度(T10)為320℃,半轉(zhuǎn)化溫度(T50)為375℃,CO2選擇性達(dá)到96%。此外,反應(yīng)氣氛中NO的存在可進(jìn)一步促進(jìn)錫基固溶體催化碳煙燃燒,反應(yīng)遵循NO2輔助氧化機理。
