編號(hào)：CYYJ03028
篇名：過(guò)渡金屬碳氮化物在電催化領(lǐng)域的應(yīng)用:改性和雜化
作者：白雪 管景奇
關(guān)鍵詞： 析氫反應(yīng) 過(guò)渡金屬碳氮化物 析氧反應(yīng) 氧還原反應(yīng) 水分解
機(jī)構(gòu)： 吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院
摘要： 化石能源過(guò)度消耗導(dǎo)致的環(huán)境污染問(wèn)題使發(fā)展綠色可持續(xù)替代能源成為人們需要面對(duì)的重要問(wèn)題.尋找綠色高效的方法生產(chǎn)可再生燃料是一個(gè)有效的策略,在減少二氧化碳排放的同時(shí)可滿足能源需求.電催化是一種實(shí)現(xiàn)清潔能源的重要途徑,可將地球上含量豐富的H2O,N2,CO2和O2等轉(zhuǎn)化為燃料和化合物.盡管貴金屬Pt,RuO2等具有優(yōu)異的電催化性能,但由于成本高、儲(chǔ)量少限制了其大規(guī)模應(yīng)用,因此開(kāi)發(fā)一種高活性且低成本的電催化劑是實(shí)現(xiàn)大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵.由于具有獨(dú)特的形貌和電子結(jié)構(gòu),石墨烯,黑磷和二硫化鉬等二維材料已經(jīng)在電催化領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用.作為一種新型的二維材料,碳化物、氮化物和碳氮化物(MXenes)不僅具有良好的機(jī)械性能和大比表面積,其較好的導(dǎo)電性和基底面上豐富的活性位點(diǎn)在促進(jìn)可持續(xù)能源發(fā)展方面發(fā)揮了更重要的作用.自MXenes首次被用于析氫反應(yīng)(HER)以來(lái),大量的工作預(yù)測(cè)并合成了具有多種元素的MXenes及其復(fù)合材料,并用于電催化反應(yīng).本文從理論和實(shí)驗(yàn)兩方面綜述了基于MXenes在HER、析氧反應(yīng)(OER)和氧還原反應(yīng)(ORR)方面的研究進(jìn)展,包括對(duì)原始MXenes的結(jié)構(gòu)形態(tài)調(diào)控和對(duì)雜化MXenes的修飾.簡(jiǎn)要介紹了MXenes的蝕刻合成法(氫氟酸蝕刻、熔融鹽蝕刻和電化學(xué)蝕刻等),提出了設(shè)計(jì)MXene基電催化劑的基本原則(提高穩(wěn)定性、導(dǎo)電性和固有活性)并將其電催化性能與M,X,T和空位以及形貌的關(guān)系進(jìn)行了總結(jié).對(duì)于HER,原始MXene表面的氧官能團(tuán)是活性位點(diǎn),通過(guò)調(diào)節(jié)M,X和空位的類型可以調(diào)節(jié)表面氧原子的電子結(jié)構(gòu),從而使氫吸附吉布斯自由能趨于零,提高M(jìn)Xene的固有活性.對(duì)于OER和ORR,原始MXene不具備固有催化活性,然而某些金屬(Pt,Ru等)在T位上以單原子形式摻雜從而形成的MXene基單原子催化劑表現(xiàn)出良好的催化性能.在總結(jié)了原子取代、功能修飾、缺陷工程和形貌控制等方面的研究策略后,重點(diǎn)討論了MXenes與金屬納米顆粒、氧化物、氫氧化物、硫化物、磷化物等其他納米結(jié)構(gòu)異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建.最后提出了MXenes目前面臨的問(wèn)題和挑戰(zhàn),并展望了其在電催化領(lǐng)域的應(yīng)用前景.
