編號:FTJS09653
篇名:過渡金屬改性氮摻雜多孔碳負載Pt催化甘油氧化制備甘油酸
作者:柯義虎 朱春梅 李景云 劉海 袁紅
關鍵詞: 甘油 甘油酸 催化 氧化 負載PT催化劑
機構(gòu): 北方民族大學化學與化學工程學院 北方民族大學寧夏太陽能化學轉(zhuǎn)化技術重點實驗室
摘要: 將不同過渡金屬摻雜到金屬有機骨架化合物中后,通過高溫煅燒得到過渡金屬改性氮摻雜多孔碳材料(M@NHC),然后通過膠體沉積法生成Pt/M@NHC催化劑,在堿性條件下用作催化劑將甘油氧化成甘油酸。研究表明:過渡金屬的種類對甘油的轉(zhuǎn)化率和甘油酸的選擇性有較大影響,其中Ni摻雜的Pt/Ni@NHC催化劑的催化活性最佳。結(jié)合N2物理吸附、X射線衍射、X射線光電子能譜、CO2程序升溫脫附等表征發(fā)現(xiàn):Ni的加入既影響Pt表面電子結(jié)構(gòu),還能憑借Ni-Pt金屬之間的協(xié)同作用增強Pt的抗氧化能力;表面N原子的摻雜會增加Pt和吸附氧表面的電子使分子氧快速活化并且產(chǎn)生更多的活性位點。此外,Pt/Ni@NHC催化劑中Pt納米顆粒在所有催化劑中顆粒最小,有利于催化性能的提高。對Pt/Ni@NHC在不同制備條件下所得催化劑的催化性能進行考察發(fā)現(xiàn):當Ni負載量為3%,在載體煅燒溫度800℃,反應壓力1 MPa,反應時間6 h的條件下制備的Pt/Ni@NHC具有最佳的催化活性,此時甘油的轉(zhuǎn)化率為63%,甘油酸選擇性為75%。