編號(hào)：CYYJ03367
篇名：大比表面三維介孔MCM-48分子篩負(fù)載Pt催化氧化甲苯
作者：于慶君 高巍 莊瑞杰 易紅宏 唐曉龍
關(guān)鍵詞： 大比表面 MCM-48 PT 甲苯 催化氧化
機(jī)構(gòu)： 北京科技大學(xué)能源與環(huán)境工程學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程系 工業(yè)典型污染物資源化處理北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
摘要： 采用自合成大比表面三維有序介孔分子篩MCM-48(≈1400 m2/g)為載體,其上負(fù)載Pt,獲得負(fù)載型Pt/MCM-48,應(yīng)用于甲苯催化燃燒,與微孔分子篩Silicalite-2、介孔分子篩材料SBA-15和MCM-41以及商用SiO2等硅基載體相比,展示出優(yōu)異的低溫催化氧化性能。在此基礎(chǔ)上,考察不同Pt負(fù)載量對(duì)負(fù)載型Pt/MCM-48催化燃燒甲苯性能的影響,篩選出的1%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))理論負(fù)載量的催化劑具備最佳催化氧化性能。對(duì)等體積浸漬法、原位合成法、甲醇法、乙二醇法等不同引入方式的考察發(fā)現(xiàn),等體積浸漬法與原位合成法向載體上引入Pt的實(shí)際負(fù)載量接近于理論添加量,相比之下,甲醇法、乙二醇法等溶劑法獲得Pt實(shí)際負(fù)載量遠(yuǎn)低于理論負(fù)載量。轉(zhuǎn)化頻率(turnover frequency, TOF)計(jì)算結(jié)果表明,甲醇法獲得的Pt/MCM-48中Pt轉(zhuǎn)化效率以及Pt原子利用率最高。BET,XPS,STEM以及H2-TPR等表征充分證明,MCM-48超大的比表面為Pt的分散提供了有利條件,有助于獲得高比例Pt0;有序的三維介孔結(jié)構(gòu)則大大提高活性位點(diǎn)的可接近性,并減小甲苯分子的擴(kuò)散阻力,因此呈現(xiàn)出優(yōu)異的催化氧化甲苯性能。此外,GC-MS研究表明甲苯在Pt/MCM-48上首先轉(zhuǎn)化為醛/酚/酸類(lèi)中間產(chǎn)物,最終實(shí)現(xiàn)深度催化氧化成為二氧化碳。
