編號(hào):CYYJ03801
篇名:六氟丙烯氣相環(huán)氧化反應(yīng)誘導(dǎo)期及CuO/SiO2催化劑失活機(jī)理
作者:孟德勝 馬輝 涂東懷 呂劍 紀(jì)敏
關(guān)鍵詞: 催化化學(xué) 六氟丙烯 氣相環(huán)氧化 負(fù) 載型銅基催化劑 誘導(dǎo)期 催化劑失活
機(jī)構(gòu): 大連理工大學(xué)化學(xué)學(xué)院
摘要: 銅基催化劑在催化烯烴環(huán)氧化反應(yīng)上具有優(yōu)異的催化性能和廣闊的應(yīng)用前景。目前,已有專利將負(fù)載型銅基催化劑應(yīng)用于六氟丙烯(HFP)氣相環(huán)氧化反應(yīng),并且表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,但是反應(yīng)存在誘導(dǎo)期及催化劑在后期活性明顯降低等問(wèn)題,限制了其進(jìn)一步的應(yīng)用發(fā)展。通過(guò)等體積浸漬法制備CuO/SiO2催化劑,并通過(guò)FT-IR、XRD、TEM和TG等對(duì)CuO/SiO2催化劑的物理-化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行分析,系統(tǒng)研究其在HFP氣相環(huán)氧化反應(yīng)中存在誘導(dǎo)期及失活的原因。結(jié)果表明,Cu-F物種是反應(yīng)的活性中心,而該物種由原料氣(空氣與HFP)和CuO反應(yīng)才能產(chǎn)生,這是反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生誘導(dǎo)期的原因所在;而反應(yīng)后Cu顆粒的聚集長(zhǎng)大是催化劑活性降低的主要原因。