編號：CYYJ03883
篇名：一維g-C3N4/二維Ti3C2Tx界面調(diào)制促進光催化CO2還原活性與選擇性
作者：鐘蕤羽 梁玉潔 黃菲 梁詩諾 劉升衛(wèi)
關(guān)鍵詞： 碳化鈦 高結(jié)晶氮化碳 一維/二維 光催化二氧化碳還原 助催化劑
機構(gòu)： 中山大學環(huán)境科學與工程學院
摘要： 二維/二維結(jié)構(gòu)的二維層狀光催化劑與二維 Ti3C2Tx (T = OH，O，或 F) MXene 共催化劑在人工光合作用方面得到了廣泛的研究。不幸的是，這些輔助催化劑的總體光反應(yīng)效率往往受到弱的2D/2D 界面范德瓦爾斯相互作用，高的界面靜電屏障和緩慢的界面電荷轉(zhuǎn)移的限制。本研究使用熔鹽法沿 c 軸生長1D 晶體 g-C3N4(CCN)納米棒，并通過冷凍干燥輔助界面耦合組裝到2D Ti3C2Tx襯底上，形成一種具有界面氫鍵的1D/2D 構(gòu)型的獨特肖特基結(jié)光催化劑。CCN 納米棒中的光電子可以沿徑向 π 共軛平面?zhèn)鬟f到氫鍵結(jié)合的2D Ti3C2Txin，其1D/2D 結(jié)構(gòu)比傳統(tǒng)的2D/2D 結(jié)構(gòu)催化劑中緩慢的層間電荷轉(zhuǎn)移效率更高。結(jié)果表明，經(jīng)過優(yōu)化的1D-CCN/2D-Ti3C2Tx 混合光催化劑(TC/CCN-FD)在2.13 μmol g-1h-1的速率下表現(xiàn)出優(yōu)異的 CO2還原活性，其光催化還原效率分別是原始1D CCN 和2D 塊體 g-C3N4光催化劑的5.6倍和8.9倍。此外，TC/CCN-FD 對多電子還原產(chǎn)物(CH4)的選擇性顯著增強，這是由于界面電荷轉(zhuǎn)移越過 CCN/Ti3C2Tx 界面越快，Ti3C2Tx 催化劑上的光電子密度越高。本文的工作對進一步研究通過匹配界面晶體取向和增強界面相互作用來抑制界面電荷轉(zhuǎn)移勢壘具有重要的啟發(fā)意義。
