編號(hào)：FTJS10415
篇名：硼摻雜穩(wěn)定銅的氧化態(tài)促進(jìn)二氧化碳電還原
作者：杜浩洋 楊宇 賴建平 王磊
關(guān)鍵詞： 銅基催化劑 氧化態(tài) 二氧化碳還原反應(yīng)
機(jī)構(gòu)： 青島科技大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院 青島科技大學(xué)環(huán)境與安全工程學(xué)院
摘要： 電催化二氧化碳還原反應(yīng)可以將二氧化碳轉(zhuǎn)化為一氧化碳、甲烷、甲酸、乙醇、乙烯等具有高價(jià)值的化工原料,不僅可以減少二氧化碳的排放,而且為緩解能源危機(jī)指出了新的道路。銅是目前最常見的可將二氧化碳還原為多碳產(chǎn)物的金屬催化劑,銅的部分氧化對(duì)于反應(yīng)過程中間體的吸附有著重要的影響,但是在負(fù)電位的電解條件下會(huì)不可避免被還原,從而導(dǎo)致催化性能下降。通過將硼摻雜調(diào)節(jié)了銅的電子結(jié)構(gòu),使得銅的氧化態(tài)在反應(yīng)前后保持穩(wěn)定,提升了乙醇、乙烯等多碳產(chǎn)物的選擇性。摻入硼的銅催化劑在-0.65 V(vs.RHE)時(shí),所有C2產(chǎn)物的法拉第效率總和達(dá)到80%,顯著高于相同電位下的未摻雜硼的催化劑(43%)。以流動(dòng)池為裝置進(jìn)行測(cè)試,極大地提升了電流密度,并且在-0.95 V(vs.RHE)時(shí),C2產(chǎn)物的法拉第效率達(dá)到34.15%,同時(shí)分電流密度達(dá)到132.7 mA·cm-2。經(jīng)過15 h穩(wěn)定性測(cè)試后,在含有間隙硼的銅催化劑中,銅仍然可以保持多種價(jià)態(tài)存在。通過原位阻抗測(cè)試以及原位傅里葉變換紅外光譜可知,硼的引入可以增加催化劑的氫吸附電阻,減小氫的覆蓋度,同時(shí)增強(qiáng)C-C耦聯(lián),從而促進(jìn)C2產(chǎn)物的生成。
