編號：FTJS10420
篇名：Fe/BN催化劑的制備及其費托合成性能
作者：王憲周 張成華 相宏偉
關(guān)鍵詞： 費托合成 鐵基催化劑 氮化硼 溶劑熱法 催化活性
機(jī)構(gòu)： 中國石油化工股份有限公司石油化工科學(xué)研究院 中國石油化工股份有限公司茂名分公司 安徽大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院 中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所煤炭高效低碳利用全國重點實驗室
摘要： 為開發(fā)基于高熱傳導(dǎo)性載體的催化劑,提高費托合成反應(yīng)性能,以高比表面積的球磨氮化硼(BN)為載體,通過溶劑熱法(溶劑熱溫度分別為120℃、160℃和200℃)制備了系列Fe/BN催化劑(Fe/BN-120、Fe/BN-160和Fe/BN-200),并研究了催化劑對費托合成的催化性能(溫度為280℃、壓力為2.0 MPa、合成氣V(H2):V(CO):V(Ar)=16:8:1且空速為3000 mL/(g·h),以48h時的反應(yīng)結(jié)果計)。采用N2吸/脫附、電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜(ICP-AES)、X-射線衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、X-射線電子能譜(XPS)和H2/CO程序升溫還原(H2/CO-TPR)等對催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,與Fe/BN-120相比,Fe/BN-160、Fe/BN-200中γ-Fe2O3的平均粒徑分別由7.2 nm增加至13.6 nm、14.7 nm,同時Fe 2p結(jié)合能逐漸向低結(jié)合能方向偏移。與Fe/BN-120和Fe/BN-160相比,在電子效應(yīng)和尺寸效應(yīng)的作用下,Fe/BN-200的還原、碳化得到明顯促進(jìn)。在費托合成的CO2和H2O氣氛中,還原得到的α-Fe、Fe3O4和球磨氮化硼表面的BOx在高溫條件下發(fā)生反應(yīng)生成硼酸鐵。隨著溶劑熱溫度的升高,催化劑的碳化程度逐漸升高,與Fe/BN-120相比(CO轉(zhuǎn)化率為39.1%、CH4選擇性為24.3%和C5+選擇性為37.8%),Fe/BN-200的CO轉(zhuǎn)化率提高至68.9%,CH4選擇性降至12.9%,C5+選擇性增加至51.1%。在Fe/BN催化劑上,通過改變?nèi)軇釡囟瓤梢哉{(diào)控催化活性和產(chǎn)物分布,這為提高氮化硼負(fù)載的Fe基催化劑的費托合成反應(yīng)性能提供了思路。
