編號：FTJS10541
篇名：特殊形貌SAPO-44分子篩催化甲醇轉(zhuǎn)化制低碳烯烴性能研究
作者：趙昱 劉紅星 錢坤
關(guān)鍵詞： SAPO-44分子篩 氯化銨 特殊形貌 甲醇 低碳烯烴
機(jī)構(gòu)： 中石化（上海）石油化工研究院有限公司
摘要： APO-44分子篩具有與SAPO-34分子篩同樣的CHA拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),在甲醇轉(zhuǎn)化制低碳烯烴(MTO)反應(yīng)中具有優(yōu)良的催化性能,但傳統(tǒng)SAPO-44分子篩單一的微孔孔道結(jié)構(gòu)限制了反應(yīng)物和產(chǎn)物分子的擴(kuò)散,分子篩的傳質(zhì)擴(kuò)散性能有待進(jìn)一步提高。通過水熱法在合成體系中添加氯化銨制備了特殊形貌的SAPO-44分子篩,采用XRD、SEM、N2吸/脫附和NH3-TPD研究了合成體系中氯化銨的添加量對所合成SAPO-44分子篩的晶相結(jié)構(gòu)、形貌、孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)以及酸性質(zhì)等物理化學(xué)性質(zhì)的影響,并考察了所合成的SAPO-44分子篩在MTO反應(yīng)中的催化性能。結(jié)果表明,氯化銨的添加降低了分子篩晶化體系的pH值;未添加氯化銨合成的SAPO-44分子篩的粒徑為14.79μm,形貌為傳統(tǒng)立方體,添加氯化銨后合成的SAPO-44分子篩呈新型特殊形貌結(jié)構(gòu),并且粒徑減小。當(dāng)n(NH4Cl):n(Al2O3)=0.25時合成的SAPO-44分子篩粒徑為7.58μm,呈飛碟形結(jié)構(gòu);當(dāng)n(NH4Cl):n(Al2O3)=0.50時合成的SAPO-44分子篩粒徑為9.41μm,呈類似球形結(jié)構(gòu)。特殊的形貌堆積使分子篩形成了介孔,構(gòu)筑了微介孔結(jié)構(gòu),比表面積和孔容增大,酸強(qiáng)度和酸量增加。在MTO反應(yīng)中,添加氯化銨合成的特殊形貌的SAPO-44分子篩生成的微介孔結(jié)構(gòu)和粒徑的減小有利于增強(qiáng)分子擴(kuò)散效率,使反應(yīng)穩(wěn)定性提高1.4倍以上,同時,酸性的增強(qiáng)構(gòu)成了更多的催化活性中心,以及分子篩的微介孔結(jié)構(gòu)和小尺寸晶粒的共同作用使低碳烯烴(乙烯+丙烯)選擇性提高3.00%以上。
