編號：CYYJ04233
篇名：構(gòu)筑可持續(xù)生物炭修飾鎢酸鉍復(fù)合光催化劑實(shí)現(xiàn)基于增強(qiáng)電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)的高效水凈化
作者：周恒 張蕊 岳彩燕 吳旭 嚴(yán)瓊 王昊 張衡 馬天翼
關(guān)鍵詞： 光催化 生物炭 Bi2WO6 毒死蜱 毒性評價(jià)
機(jī)構(gòu)： 貴州大學(xué)精細(xì)化工研發(fā)中心 沈陽藥科大學(xué)制藥工程學(xué)院 皇家墨爾本理工大學(xué)
摘要： 近年來,全球環(huán)境問題日趨嚴(yán)峻,水體中的農(nóng)藥污染愈發(fā)嚴(yán)重,亟待解決.光催化作為一種綠色高效的技術(shù),在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域具有較高的應(yīng)用價(jià)值.然而,光生載流子的快速復(fù)合和電荷利用效率低是制約光催化效率的關(guān)鍵問題.生物炭(BC)是一種新興的碳質(zhì)材料,來源于可持續(xù)利用的生物質(zhì)廢物,因其出色的吸附能力在污染物去除方面?zhèn)涫荜P(guān)注.因此,設(shè)計(jì)并開發(fā)功能化改性的BC基復(fù)合光催化劑,有望快速修復(fù)農(nóng)藥污染,推動高效、可持續(xù)的光催化污水凈化技術(shù)的發(fā)展.本文首先以木屑生物質(zhì)為原料,在厭氧條件下熱解制備了不同氮含量摻雜的BC(Nx-BC,x代表尿素與BC的質(zhì)量比).然后,以乙二醇為溶劑,將Nx-BC與Bi2WO6前驅(qū)體溶液混合,通過溶劑熱反應(yīng)制備一系列Bi2WO6/氮摻雜BC復(fù)合材料(BWO/Nx-BC),并用于可見光照射下光催化降解毒死蜱(CPs)農(nóng)藥.X射線衍射、掃描電鏡、透射電鏡和傅里葉紅外光譜等結(jié)果表明,成功制備了BWO/Nx-BC復(fù)合材料.紫外-可見漫反射光譜結(jié)果表明,BWO/Nx-BC能有效吸收可見光,結(jié)合X射線光電子能譜分析,確定了其導(dǎo)帶和價(jià)帶位置.特別是,氮摻雜后的BWO/N3-BC在電子導(dǎo)電性提高的同時(shí),還保持了良好的吸附性能,有效避免了光生載流子的重組.通過光致發(fā)光光譜、時(shí)間分辨光致發(fā)光光譜、光電流強(qiáng)度曲線和電化學(xué)阻抗曲線研究了光催化劑的載流子分離和重組行為.結(jié)果表明,BWO/N3-BC表現(xiàn)出較好的光催化降解效率,僅需0.5 h即可降解99.0%的CPs,其降解速率分別是純BWO和純N3-BC的2.91倍和12.13倍.BWO/N3-BC復(fù)合材料在8次循環(huán)使用后仍保持穩(wěn)定.同時(shí),考慮到真實(shí)水體環(huán)境的復(fù)雜性,本文還系統(tǒng)地探討了不同操作參數(shù)對光催化降解活性的影響.自由基清除實(shí)驗(yàn)和電子順磁共振結(jié)果表明,該反應(yīng)的關(guān)鍵活性物質(zhì)有•O2-、•OH和h+,其中•O2-是最主要的活性物質(zhì),并結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果推測了BWO/N3-BC吸附-光降解的協(xié)同增效機(jī)制.利用高效液相色譜-質(zhì)譜技術(shù)研究了CPs的降解中間體,提出了三種可能的降解途徑,并對每種途徑進(jìn)行了詳細(xì)分析.最后,通過生態(tài)毒性試驗(yàn)(大腸桿菌的培養(yǎng))和毒性評估軟件工具對CPs及其中間體的潛在生態(tài)毒性進(jìn)行了系統(tǒng)評估.綜上所述,本文通過直接煅燒輔助溶劑熱法成功制備了BC基光催化劑,并揭示了其促進(jìn)CPs光降解的機(jī)理,這為環(huán)境可持續(xù)的光催化循環(huán)經(jīng)濟(jì)提供了參考,也為光催化技術(shù)與廢棄生物質(zhì)高值利用相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)環(huán)境修復(fù)開辟了新思路。
