編號：CYYJ043172
篇名：界面效應(yīng)在錳氧化物修飾的CeO2納米立方甲苯氧化中的作用
作者：葉鵬 吳啟龍 田茜 宋華 甘麗娜
關(guān)鍵詞： 異質(zhì)納米結(jié)構(gòu) 鈰基催化劑 錳氧化物 界面效應(yīng) 甲苯氧化
機(jī)構(gòu)： 上海理工大學(xué)建筑與環(huán)境學(xué)院
摘要： 本研究通過水熱-浸漬兩步法成功制備了不同Mn負(fù)載量的二元xMn/Ce(xMnOx/CeO2)催化劑,并評估了催化劑在甲苯催化氧化反應(yīng)中的性能。研究結(jié)果表明,引入MnOx能顯著提高催化劑的甲苯氧化活性。特別是當(dāng)Mn負(fù)載量為10%(10Mn/Ce)時,在氣體空速為60000 mL/(g·h)的條件下,t90(甲苯轉(zhuǎn)化率達(dá)到90%時的溫度)僅為233℃,顯示出最優(yōu)的甲苯催化氧化活性。這一結(jié)果說明,適量加入MnOx能夠顯著提高催化劑的催化性能。通過X射線衍射(XRD)、拉曼光譜(Raman)、透射電子顯微鏡(TEM)、程序升溫還原(H2-TPR)和X射線光電子能譜(XPS)等表征手段,發(fā)現(xiàn)MnOx的加入在MnOx與CeO2之間形成了界面效應(yīng),這顯著改變了Mn/Ce催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)。由于界面效應(yīng)的作用,不僅提高了10 Mn/Ce催化劑中Ce3+、Mn3+離子的濃度以及氧空位的濃度,而且還降低了催化劑表面Ce−O鍵強(qiáng)度,使得表面晶格氧更易于參與甲苯的催化氧化,提升了催化劑的氧化還原性能,從而促進(jìn)了甲苯的催化氧化。本研究不僅成功制備了具有優(yōu)異甲苯氧化活性的Mn/Ce催化劑,而且揭示了其背后的界面效應(yīng)機(jī)制,為VOCs高效氧化催化劑設(shè)計與制備提供了簡單有效的方法與思路。
