編號：CYYJ043365
篇名：鉬活化ZnIn2S(4)光催化劑促進光催化析氫耦合苯甲醇氧化
作者：俞楊帆 尤曉萌 張陽 彭玉 王雪璐 劉鵬飛 楊化桂
關(guān)鍵詞： 光催化劑 氫鍵網(wǎng)絡 析氫反應 光生載流子 過度氧化 反應遲緩 能源危機 解吸過程
機構(gòu)： Key Laboratory for Ultrafine Materials of Ministry of Education Physics Department&Shanghai Key Labo
摘要： 光催化水裂解制氫為解決能源危機提供了一條可行的途徑.然而,四電子的水氧化反應遲緩嚴重制約了水的分解效率.本文中,摻雜Mo的ZnIn2S(4);(Mo-ZIS)光催化劑通過與動力學上有利的苯甲醇(BA)的氧化反應協(xié)同整合,顯著促進了析氫反應,高價和不飽和Mo不僅促進光生載流子的分離,還促進BA的活化,從而加速BA的氧化.此外,Mo摻雜調(diào)節(jié)了ZIS的能帶結(jié)構(gòu),增強了光催化劑的氧化能力,而不會引起B(yǎng)A的過度氧化.結(jié)果表明,Mo-ZIS光催化劑在不需要貴金屬助催化劑的情況下,具有較高的析氫速率(16,353μmol g-1h-1)和苯甲醛產(chǎn)率(13,942μmol g-1h-1),顯著優(yōu)于ZIS光催化劑.引人注意的是,通過調(diào)節(jié)BA與溶劑之間的氫鍵網(wǎng)絡強度來調(diào)節(jié)中間體在Mo-ZIS表面的解吸過程,Mo-ZIS的BAD產(chǎn)率為23,068μmol g-1h-1,相比于乙腈溶液中的反應速率提高了65%.本研究提出了一種有價值的將光催化制氫與選擇性有機產(chǎn)物轉(zhuǎn)化相結(jié)合的策略,為開發(fā)新型光催化劑,實現(xiàn)高效太陽能轉(zhuǎn)化提供了新的見解.
