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計(jì)算模型如何選:BJH 修正和吸附層厚度大解密(2)

計(jì)算模型如何選:BJH 修正和吸附層厚度大解密(2)
美國(guó)麥克儀器  2021-09-26  |  閱讀:3244

之前我們介紹了 BJH 理論的修正方法,為吸附層厚度計(jì)算開(kāi)了個(gè)頭。在我們 part 2 中,將為大家詳細(xì)介紹幾種 t-plot 和 BJH 方法中常用到的吸附層厚度計(jì)算模型。


點(diǎn)擊此處回顧內(nèi)容:


大家知道,對(duì)于有孔材料,吸附層厚度不再隨吸附量的遞增而簡(jiǎn)單線(xiàn)性上升,比如以下微孔和介孔的 t-plot 圖。


圖1. 微孔與介孔 t-plot 圖


這些吸附層厚度隨吸附量變化的曲線(xiàn)是依據(jù)幾個(gè)吸附層厚度計(jì)算模型得出的,大家在part 1 中應(yīng)該已經(jīng)見(jiàn)過(guò)了(見(jiàn)下圖紅框內(nèi)):

圖2. 軟件自帶膜厚計(jì)算模型


其中 Reference 是用戶(hù)自定義吸附厚層度與相對(duì)壓力 p/p的關(guān)系,由于 p/p和平衡吸附量的關(guān)系由等溫吸附曲線(xiàn)描述,故吸附厚度層與平衡吸附量的關(guān)系也既得出。Kruk-Jaroniec-Sayari(KJS)方法在 Part 1 中已介紹過(guò),這里 KJS 吸附層厚度模型也是用于對(duì) BJH 方法修正的 KJS 方法之中,可針對(duì) MCM-41、SBA-15 類(lèi)型材料的孔結(jié)構(gòu)分析。


Halsey 方程是 BJH 方法中最常用的吸附層膜厚計(jì)算模型,此模型假設(shè)單層吸附液膜和液態(tài)吸附質(zhì)有著相同的密度和堆積方式,并且適用于較高的相對(duì)壓力區(qū)域(多層吸附區(qū)域)的分析。

其中 t 為吸附層液膜厚度,3.54 和 5.00 為經(jīng)驗(yàn)數(shù)值,指數(shù) 1/3 由 Lennard-Jones 勢(shì)函數(shù)積分后推導(dǎo)出。


而 Harkins & Jura 方法對(duì)于凝聚的吸附質(zhì)先建立起了相對(duì)壓力和平衡吸附量的線(xiàn)性關(guān)系:


有上述線(xiàn)性關(guān)系可以得到 A 與 B 值。對(duì)于不同的吸附劑-吸附質(zhì)體系,A、B 值各不同,一般經(jīng)驗(yàn)上取 A 為 13.99,B 為 0.034 帶入如下吸附層厚度計(jì)算公式:

Broekhoff-de Boer 理論假設(shè)吸附層厚度的增減不僅與吸附質(zhì)相對(duì)壓力的大小有關(guān),還與達(dá)到穩(wěn)定平衡的吸附層自身化學(xué)勢(shì)有關(guān)。平坦吸附劑表面穩(wěn)定的吸附層化學(xué)勢(shì)比液化的吸附質(zhì)化學(xué)勢(shì)要低,其兩者差值由函數(shù) F(t) 描述,而且在達(dá)到平衡時(shí),平坦表面吸附的吸附質(zhì)化學(xué)勢(shì)與氣態(tài)吸附質(zhì)化學(xué)勢(shì)相等,所以我們可以得出:

對(duì)于氧化物,氫氧化物材料的多層氮?dú)馕?,?dāng)吸附層厚度大于 5 埃時(shí),我們有 Broekhoff-de Boer 經(jīng)驗(yàn)式:

這樣,我們就將 F(t) 與相對(duì)壓力(p/p0和吸附層厚度 t 聯(lián)系了起來(lái),從而可以繪制 t-plot 曲線(xiàn)。對(duì)于介孔中存在彎曲液面的情況,吸附劑孔道表面穩(wěn)定的吸附層化學(xué)勢(shì)與宏觀(guān)液化的吸附質(zhì)化學(xué)勢(shì)的差值- RTln(p/p0可以等于:

(對(duì)于圓柱形孔)

(對(duì)于球形孔)


其中 γ 為吸附層的表面張力,ν為吸附質(zhì)氣體的摩爾體積,r 為孔半徑,t 為吸附層厚度。


最后,carbon black STSA(Statistical Thickness Surface Area)是一個(gè)測(cè)量炭黑材料總表面積和外表面積國(guó)際標(biāo)準(zhǔn),是結(jié)合了炭黑材料本身特性和 Broekhoff-de Boer 理論的方法。這個(gè)方法先用 BET 方法測(cè)量炭黑材料的總表面積,然后可利用 Broekhoff-de Boer 理論繪制炭黑材料的 t-plot 圖,通過(guò) t-plot 圖上平坦區(qū)域的斜率得出炭黑材料的外表面積,最后就可算出炭黑材料的內(nèi)表面積和總孔體積。

圖3. 微孔t-plot圖(如多微孔炭黑)


相信到這里,大家對(duì)吸附層厚度計(jì)算公式及理論已經(jīng)有了一定的了解,下次選擇對(duì)材料進(jìn)行 t-plot 和 BJH 方法分析時(shí),可不要選錯(cuò)了吸附層厚度計(jì)算模型哦。








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