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1.  目標(biāo)

甘氨酸是最簡單的天然氨基酸，作為多肽、蛋白質(zhì)和多種生物代謝物前體等生物分子的基石，具有巨大的生理意義。

了解這些分子的表面相互作用變得很重要，因為這些可能會影響它們的生物反應(yīng)性，不同生物過程中的結(jié)合相互作用和生物分子的功能。

2.  方法

甘氨酸(Gly),雙甘氨酸(DiGly),三甘氨酸(TriGly),四甘氨酸(TetraGly)和五甘氨酸(PentaGly)用來研究鏈長度對表面性能的增量效應(yīng)。

?表面能表征

表面能分析使用的是IGC（反氣相色譜法）技術(shù)。本研究使用的是英國SMS公司的iGC-SEA表面能分析儀，它是替代反氣相色譜儀的專門用于表面能分析的儀器。約250-500mg樣品加到各自的硅烷化玻璃樣品柱(300mm長，內(nèi)徑4mm)，無限稀釋的IGC實驗條件為30?C，0%RH，來確定甘氨酸及其寡聚物的表面能。

對于水相互作用研究,IGC實驗濕度條件為(0%-50%RH).樣品柱在設(shè)定溫濕度條件下預(yù)處理2h。

?表面-水相互作用模型

利用HABIT98實現(xiàn)的附著能模型計算出最穩(wěn)定的表面終止，其中附著能最小的終止被認(rèn)為是最穩(wěn)定的。利用Dreiding原子間力場確定了在主要的晶習(xí)面暴露的相互作用的強(qiáng)度和性質(zhì)(極性或色散)。通過使用SURFACE搜索程序，我們可以估算出與水相互作用的主要晶習(xí)，該程序在晶體表面創(chuàng)建網(wǎng)格，并找到探針?biāo)肿优c表面最有利的相互作用。利用Dreiding原子間勢計算了探針-表面相互作用。

3.  結(jié)果

?在0%RH條件下，IGC法表征Gly、DiGly和TriGly的非極性或色散(γd)組分在44-46 mJ/m2左右，保持相近。TetraGly和PentaGly的非極性或色散(γd)組分在49-50mJ/m2左右。相比之下，單體(Gly)的γAB顯著增加，從3.9 mJ/m2增加到相應(yīng)的五聚物(Pentagly)的14.6 mJ/m2(圖1和圖2)。

?濕度研究表明，濕度的變化對甘氨酸的表面能沒有影響。另一方面，對于三甘氨酸、四甘氨酸和五甘氨酸，表面能的γd和γab分量隨著濕度的增加而降低(圖1)。

?五甘氨酸的表面能下降最明顯，色散表面能從0%RH時的50.5mJ/m2降至50%RH時的40.7mJ/m2，γab從14.6 mJ/ m2降至50%RH時的6.3mJ/m2(圖1)。

?模擬結(jié)果表明，在鏈長度不斷增加的甘氨酸的主要晶習(xí)面上，氫鍵位點的增加和可用位點的增加使這些表面對水分子更具吸引力。因此，這可能與較長鏈的寡聚物表面能的更顯著變化有關(guān)(圖3)。

                                               圖1甘氨酸和寡聚物的色散和酸堿表面能隨RH的變化

                                                                   圖2甘氨酸和寡聚物的酸堿表面能與肽鍵有關(guān)

圖3水與二甘氨酸和三甘氨酸表面化學(xué)的相互作用

4.  結(jié)論

?隨著甘氨酸及其短寡聚體中極性肽鍵的增加，γAB表面能呈指數(shù)增長趨勢。

?長鏈甘氨酸寡聚物(Pentagly)對水分的敏感性更高，表明它們對水的相互作用具有大小依賴的親和性。

?結(jié)果表明，這些分子的極性官能團(tuán)自由能可能隨鏈長度的增加而增加。

?在分子水平上，對水相互作用的研究暗示了這些分子發(fā)生構(gòu)象變化的可能性，從而影響了它們與周圍環(huán)境的表面相互作用傾向。

參考文獻(xiàn)

1] Mellon, E. F.; Hoover, S. R.Hygroscopicityof Amino Acids and ItsRelationship to theVaporPhase Water Absorption of Proteins2,3.Am. Chem. Soc.1951,73(8),3879–3882.

2] Afrin, R.;Ganbaatar, N.;Aono, M.; Cleaves Ii, H. J.; Yano, T.-A.;Hara, M. Size-Dependent Affinity of Glycine and Its ShortOligomers to Pyrite Surface: A Model for Prebiotic Accumulationof Amino Acid Oligomers on a Mineral Surface.Int. J. Mol. Sci.2018,19(2), 365.

3] Wolfenden, R. Waterlogged Molecules.Science (80-. ).1983,222(4628), 1087–1093.